发展高性能的光伏电池对解决零碳排放和可再生能源问题有着重要的意义。光伏器件的核心是组成p-n结的光伏半导体。寻找更高效、廉价且寿命更长的光伏半导体材料受到学界与业界的普遍关注。化学式为ABC2的三元化合物家族中,许多成员在光学领域有广泛的应用,包括非线性光学领域、光伏领域等等。2018年K.E.Woo的研究组在实验中首次合成出ABC2族化合物MgSiAs2,并测试发现它具有良好的红外谱区非线性光学性质。同时,研究组在合成产物中发现了一种全新的结构,其化学式为Mg3Si6As8,是一种半直接带隙半导体,带隙值为2.02eV。该种材料能带结构的价带顶有许多能量相近的极大值点,这些极大值点都可以作为吸光通道,因此材料的光吸收系数高,可能具有良好的光伏性质。本论文中,通过对半直接带隙半导体Mg3Si6As8中的Ⅳ族和Ⅴ族元素进行同主族替换,我们对九种化学式为Mg3Si6As8三元化合物的光伏效率做出准确的预测,并通过将两种及两种以上的Mg3Si6As8化合物串联成多结电池,得到超过Si及许多含Si多层电池的光伏效率预测值。本文的具体研究内容如下:MgSiAs2由于其优良的二次谐波响应特性,是一种潜在的近红外非线性光学材料,对于非线性光学材料,一个重要的有效性指标是其在工作谱区内的透明度,而在制备引入的本征缺陷会导致半导体的带隙变窄,因而导致材料的透明谱区缩短。第三章中,用杂化密度泛函方法,我们系统地研究了MgSiAs2中的13种本征点缺陷,包括空位、间隙和反键位缺陷。我们发现其中9种缺陷的光电离能级都位于带隙中间,会导致材料的透明谱区缩短。并发现材料制备过程中的化学环境对本征点缺陷形成能的影响很小。在半导体的光跃迁过程中,价带顶到导带底的跃迁是概率最高的。由于光跃迁过程既要满足能量守恒.,还要满足动量守恒,根据费米黄金规则,同悬点之间的跃迁概率比不同k点之间的高得多,再加上同一条能带上不同k点之间的热弛豫现象导致能量损失,间接带隙半导体的光电转换效率往往不如直接带隙半导体。但是,对于半直接带隙半导体,情况有所不同。由于半直接带隙半导体的能带在导带底附近或价带顶附近色散较弱,光跃迁不再局限于单k点,而是分布在布里渊区中。此外,研究表明,通过对半直接带隙进行能带调控,可以增加载流子在激发态的寿命,进一步提高光伏效率。在第四章中,通过对半直接带隙半导体Mg3Si6As8中的Ⅳ族和Ⅴ族元素进行同主族替换,我们对九种化学式为Mg3IV6V8三元化合物的光伏效率做出预测,发现这些材料的光伏效率都比较高。通过将两种及两种以上的Mg3IV6V8化合物串联成多层电池,预测光伏效率的最高值达到30%,超过Si及许多含Si多层电池的光伏效率。第五章中,我们以过渡金属Co为例,对Mg3Si6As8进行了磁性掺杂。通过第一性原理磁性质计算,预测了 Co掺杂Mg3Si6As8稀磁材料可达到的最高尼尔温度,同时也指出了最高尼尔温度对应的最优掺杂浓度。目前,大量的凝聚态物理理论计算研究和材料科学的理论计算研究都建立在密度泛函理论的基础上。从基于物理的建模角度来看,来自量子力学的第一性原理方法是准确的模拟方法,然而,由于第一性原理计算的计算量太大,这些方法的应用范围仅限于由少量原子组成的系统。近年来,随着机器学习在图像、语音识别领域的广泛应用及深度发展,机器学习建模方法越来越受各种传统科学领域的关注。由于机器学习原生于图像、语音领域,直接应用于物理体系并不匹配,因而需要对其进行修正和调整,这就需要考虑材料体系本身的特异性。对于一个物理体系,最能体现其特征的一类参量就是对称性,每一种测量物理量都对应着体系的一种对称性。在凝聚态领域,实际材料遵循的对称性约束相对较多。本文介绍现有的机器学习势模型的结构和分类,重点分析每一种模型如何捕捉体系的构型信息,并选取深度势模型用于解决零维铝团簇的结构搜索问题。第六章中,基于深度势模型（Deep Potential）,通过扩充训练数据库,包括体结构和几种不同尺寸团簇的第一性原理数据,我们成功构造了适用于Al团簇结构搜索的机器学习势模型。将训练好的势模型与遗传算法结合,对101种不同尺寸的Al团簇进行了结构搜索,发现针对其中69种尺寸的团簇,都能找到比已报道的同尺寸团簇更稳定的结构。证明深度势模型能成功描述包含大量表面原子的复杂体系。