二维晶体过渡层上GaN薄膜外延生长研究

来源 :吉林大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:panshuangchun
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GaN材料具有禁带宽度大、电子饱和漂移速度高和抗辐射能力强等特性,是制备短波长发光器件和高频高功率电子器件的理想材料。GaN材料及其器件的外延生长通常基于蓝宝石、SiC和Si等异质衬底,这是由于GaN同质衬底价格较高。然而,异质外延过程中衬底与外延GaN薄膜间的晶格失配及热失配会在薄膜中引入大量的缺陷和残余应力,严重影响GaN基器件的工作效率和寿命。近年来,二维晶体过渡层上GaN薄膜的外延生长受到广泛关注。二维材料上外延GaN薄膜具有诸多优势。例如,二维材料上外延GaN在界面处不会形成强共价键,这使得界面处GaN的晶格不会像传统异质外延那样发生较大的应变,从而降低GaN薄膜受到的应力,将有利于后续薄膜和器件结构的制备;由于二维材料的过渡作用,GaN薄膜外延生长对衬底晶格常数和热膨胀系数的依赖性降低,拓宽了对衬底的选择性,将有利于外延成本的降低;二维材料易于从衬底表面剥离,将有利于外延薄膜的转移,从而产生一些新颖的器件功能。因此,引入二维材料作为GaN外延生长的过渡层,可为高质量GaN薄膜的制备和器件性能的提升提供新途径,具有一定研究意义。然而,二维晶体过渡层上GaN的外延生长仍然是一个需要研究的难题。这主要是由于二维材料原子以特有的sp2杂化方式成键,其表面缺乏悬挂键,限制了GaN在其表面的成核生长及成膜。针对上述难题,我们以解决二维材料上GaN薄膜外延生长和探究其外延生长机理为研究目标,系统地开展了石墨烯和h-BN二维晶体过渡层上GaN薄膜外延生长研究。主要研究内容如下:1、石墨烯/SiC衬底上GaN薄膜外延生长研究。我们采用金属有机化合物化学气相沉积(MOCVD)技术,在SiC衬底通过高温热解法获得的石墨烯二维晶体表面外延GaN薄膜。研究表明,石墨烯上直接生长GaN,其成核密度较低且成核岛难以合并成膜,需采用氮等离子体预处理石墨烯表面以提高GaN成核能力。在此基础上,通过采用低温和高温AlN缓冲层在石墨烯/SiC衬底上获得了连续光滑的GaN薄膜。同时,研究发现石墨烯作为过渡层能够有效缓解GaN薄膜内的残余应力,其应力值仅为0.03 GPa,远低于直接外延于SiC衬底上GaN薄膜的0.74 GPa。我们以石墨烯上制备的GaN薄膜为模板,在其上制备了InGaN/GaN多量子阱发光二极管(LED)。与SiC衬底上参考LED(无石墨烯过渡层)相比,石墨烯上LED的发光波长发生了明显红移,从535 nm红移至556 nm。通过进一步研究,我们认为这是由于石墨烯过渡层对GaN外延层的应力调节作用所致,其上InGaN阱层中的In原子并入率增加了16%,从而引起LED发光波长的红移。2、氮等离子体预处理石墨烯上GaN薄膜外延生长机理研究。研究表明,氮等离子体预处理石墨烯表面形成了具有高化学反应性的N-sp3C悬挂键,该悬挂键能够为后续外延生长提供成核位点。进一步的外延实验表明,氮等离子体预处理石墨烯上AlN的成核密度显著提高。此外,我们通过透射电子显微镜分析了石墨烯表面不同区域AlN缓冲层的生长行为。基于上述结果,我们提出了石墨烯上GaN薄膜的外延生长模型,揭示了石墨烯上GaN薄膜的外延生长机理。3、h-BN/蓝宝石衬底上GaN薄膜外延生长研究。我们采用MOCVD技术,在蓝宝石衬底上通过分子束外延和高温热退火工艺制备的h-BN二维晶体表面外延GaN薄膜。研究表明,h-BN上直接生长GaN成核密度较低,且成核岛难以合并成膜。为此,我们提出并采用了盐酸(HCl)预处理h-BN表面,实现了h-BN上连续光滑GaN薄膜的外延生长。进一步,我们研究了h-BN过渡层上低温GaN缓冲层对GaN薄膜晶体质量和应力状态等性质的影响,获得的优化缓冲层厚度为20 nm。此外,我们研究发现通过增加h-BN厚度可以显著降低GaN薄膜中的残余应力,随着h-BN厚度由0 nm增加至10 nm,GaN薄膜的残余应力由0.74 GPa降低至0.06 GPa。在上述实验基础上,我们以h-BN上制备的GaN薄膜为模板层,在其上制备了GaN基绿光LED。与蓝宝石衬底上参考LED(无h-BN过渡层)相比,h-BN上LED的InGaN阱层中的In原子并入率增加了12%,LED发光波长从530 nm红移至556 nm。4、HCl预处理h-BN上GaN薄膜外延生长机理研究。通过实验研究和理论计算,我们发现GaN是通过N-O-N悬挂键以N-O-N-Ga(3)成键方式在h-BN上进行成核生长。基于此,我们建立了GaN和h-BN界面的成键模型。进一步的外延实验表明,HCl预处理h-BN上GaN成核密度显著提高,由24μm-2提高至69μm-2。基于上述结果,我们提出了h-BN上GaN薄膜的外延生长模型,揭示了h-BN上GaN薄膜的外延生长机理。上述研究结果表明,我们在二维材料石墨烯和h-BN上均实现了连续光滑GaN薄膜的外延生长,并且在这两种二维材料上制备的GaN基LED发光波长都表现出明显的红移现象,这表明二维材料晶体过渡层十分有利于GaN基长波长LED的制备。通过本论文研究为二维材料与Ⅲ族氮化物半导体交叉研究指明了新方向,促进了二维材料上GaN材料与器件研究发展。
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