随着新能源和便携设备的兴起,企业和消费者急需一种安全,高效,轻便的储能装置。电极材料作为二次电池和超级电容器等常用储能设备的基础,是目前研究的重点。在种类繁多的电极材料中,MXene作为一种新型二维纳米材料,具有比表面积大,导电性好,力学性能优良,结构可调控等优点,是目前最具潜力的替代电极材料之一。但MXene的性能高度依赖于其表面结构,受氢氟酸刻蚀合成工艺的影响,MXene表面化学环境复杂,物化性能和储能机理还有待进一步的探究。为了理解MXene表面结构对性能的影响,探究MXene的储锂机理,论证表面官能团调控和前过渡金属掺杂等改性手段对MXene的效用,本论文利用密度泛函理论,采用调整表面官能团的种类和分布以及掺杂前周期过渡金属等方法对Ti₃C₂ MXene进行改性,从锂原子吸附的稳定性,迁移的难易程度和理论储锂容量等方面系统地研究了表面结构对Ti₃C₂ MXene储锂性能的影响。并采用似导体屏蔽模型,系统地探究了溶剂效应对锂原子在MXene表面吸附和迁移的影响,为MXene材料的实验研究和改良提供了理论依据和参考。目前已经取得了一些理论研究成果,具体内容如下所述:（1）构建了Ti₃C₂和6种表面平整且官能团单一的Ti₃C₂T₂（T=C,N,O,F,S或OH）模型,系统地分析了以上7种MXene材料在锂原子吸附、迁移和储存方面的性能差异。7种材料都呈金属性且能吸附一定数量的锂原子,其中Ti₃C₂O₂和Ti₃C₂S₂的理论储锂容量分别超过471和413 m Ah g^-1,并具有较低的迁移势垒,是6种官能化Ti₃C₂中最有潜力的替代电极材料。（2）以Ti₃C₂O₂和Ti₃C₂S₂两种理论上最具潜力的官能化Ti₃C₂为基础,构建了一系列具有不同官能团比例和分布的双官能团模型,从锂原子吸附、迁移和储锂容量的角度系统地探究了O和S两种官能团的协同效应对Ti₃C₂材料电化学性能和储锂性能的影响。当材料表面官能团均匀分布且O:S=2:1时,锂原子在材料表面的势垒较低,且随着材料表面吸附的锂原子的增加,硫原子会嵌入锂原子层形成吸附中心,增强吸附的稳定性。（3）采用似导体屏蔽模型,系统地研究了溶剂对锂原子在单官能团和O,S双官能团材料表面吸附和迁移的影响。除Ti₃C₂（OH）₂以外的Ti₃C₂ MXene材料在介电常数大于20的溶剂中通常都具有更好的性能。（4）以Ti₃C₂,Ti₃C₂O₂和Ti₃C₂F₂三种在实验中最常见的MXene材料为基础,系统地研究了在真空和不同溶剂中,Sc,V,Cr,Mn,Y,Zr,Nb和Mo八种前过渡金属掺杂对锂原子在材料表面吸附的影响。从提升锂原子吸附稳定性的角度考虑,对于Ti₃C₂和Ti₃C₂O₂,最佳的掺杂金属元素是Cr;而对于Ti₃C₂F₂,最佳的掺杂金属元素则为Mn。在三种材料中,Ti₃C₂F₂对掺杂最敏感。锂原子在Ti₃C₂F₂表面的Mn掺杂原子附近的吸附能为1.61e V,接近于锂原子在原始Ti₃C₂F₂表面吸附能（0.82 eV）的两倍。