等离激元共振腔与荧光分子/量子点的强相互作用中光学特征的研究

来源 :南京大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:axcom
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
光和物质的相互作用的研究一直是人们关注的热点。上世纪90年代以来,科学技术的进步促使了纳米微加工技术手段的丰富和完善,从而纳米微米尺度下研究光和物质相互作用成为科研工作者的新的兴趣点。金属微纳结构在亚波长尺度下的对电磁场的强局域性质使得它成为了科研工作者极为关注的研究对象,由此催生出表面等离激元学(Plasmonics),并迅速与非线性光学等其他研究领域渗透,成为交叉学科研究的热点之一。本论文围绕着等离激元微腔和染料分子、量子点的相互作用具体开展了以下几个方面的工作:1、论文提出了一种双层介质核/金属壳的核壳等离激元微腔,证明这种微腔和染料分子的相互作用可达到强耦合区效应。论文采用Mie散射理论研究双层介质核/金属壳的核壳等离激元微腔的光学性能,并且预测到这种高折射率的核、金属薄壳和低折射率的间隙层的微腔,不仅能支持法诺线型的共振,而且模式体积很小0.001(λ/n)3,同时大部分的电场能量都局域在了低折射率的间隙层中。论文采用线性色散模型描述染料分子的吸收跃迁的光学响应,从双层介质核/金属壳等离激元微腔的消光谱和吸收谱中都能观察到有拉比劈裂的现象,从结构色散曲线中也能观察到有反交叉的色散关系,从而从理论上证明了这种微腔和染料分子的相互作用达到了强耦合区。进一步,论文采用单个端口三振子瞬时耦合模型,研究了描述双层介质核/金属壳复合结构中三种共振模式的相互作用过程,这三种模式分别是不直接和外场相互作用的染料分子的吸收跃迁共振,第二种是具有较大损耗的但易与外场耦合的球等离激元模式,第三种是损耗可忽略也能一定程度上和外场耦合的腔等离激元共振模式。从瞬时耦合模型计算得到的消光谱光响应与解析求解的Mie散射理论完全吻合,这一方面验证了三种共振模式存在的假设,一方面得到了它们的内在耦合强度,同时也说明了腔等离激元共振模式就是导致光场与染料分子发生强相互作用的最主要贡献者。此外,论文研究了结构参数对这种双层介质核/金属壳的等离激元微腔与荧光分子的相互作用的影响,结果表明银壳厚度不影响耦合强度,间隙层越薄折射率越低越能增强等离激元腔模和分子跃迁的相互作用。2、论文研究了由金属反射镜、光子晶体多层膜和介质间隙层所组成的Tamm等离激元共振腔(Tamm Cavity Plasmon,TCP)的光学特点。论文采用二能级系统去描述位于间隙层中的量子点,及其对电磁场的响应,研究TCP和量子点的相互作用。从量子点/Tamm复合结构的吸收谱和发光谱的中都观测到有拉比劈裂的现象,同时从量子点二能级系统的占据态几率随时间变化的振荡过程中得到拉比振荡频率,从而计算得到拉比劈裂的大小。论文从时域上得到的拉比劈裂大小与直接从频域上的吸收光谱和发光光谱中得到的结果相一致,说明了量子点和TCP之间的相互作用达到了强耦合区。我们制备了基于二氧化钛/二氧化硅多层膜-银镜的塔姆等离激元共振微腔结构,光学表征的结果确实证明了 TCP的存在。3、论文提出利用纳米尺寸的单层介质/金属核壳结构所具备的双曲等离激元共振腔模(Hyperbolic Cavity Plasmon,HCP)对单量子点与光场相互作用的增强和调控研究的设想。论文从模场分布的对比和共振频率的变化角度,说明了这种纳米尺度上的单层介质/金属核壳结构同样具有双曲色散介质的特征,从而使得深亚波长尺寸的介质腔内同样能够支持等离激元腔模。这种纳米尺寸的单层介质/金属核壳结构所支持的HCP能够在介质核内形成数十倍的电场增强,并且使得核内电场具有空间均匀的场强和位相分布。论文采用瞬时耦合模型去分析Mie散射计算的消光谱,发现HCP是一个能够直接和入射光相互作用的亮模式,共振频率随介质金属厚度比例发生改变,不随结构尺寸大小而变化。论文表明,介质核越小越能增强HCP与单量子点的相互作用,金属损耗会削弱它们的相互作用。论文研究发现,在单层/金属核壳结构以外再包裹金属/介质多层膜可以大大的弥补金属损耗,增强HCP与单量子点的相互作用,提高非线性增强效果。
其他文献
在近十年,得益于微加工技术的发展,各种新型金属纳米结构的设计与制备为人们操控光提供了新途径。这些金属纳米结构具有丰富的电磁性质,在生物传感、表面增强拉曼光谱、信息处理和光学天线等领域展现出了极大的应用前景。同时,在国际学术界也催生出表面等离激元学(Plasmonics),并且向其它领域交叉渗透,如量子光学、非线性光学等,成为当前凝聚态物理、材料科学、信息科学交叉领域的研究热点之一。论文围绕着介质/
宫颈癌发病率居全球女性恶性肿瘤发病率第4位,人乳头瘤病毒感染导致了90%宫颈癌的发生。预防性人乳头瘤病毒疫苗接种已成为预防宫颈癌的有效手段。本文介绍了人乳头瘤病毒的生物学特性以及从有效性、免疫原性、安全性、不同地区应用现状和疫苗接种影响因素方面介绍了预防性人乳头瘤病毒疫苗的临床研究进展。
变分法是研究动力系统和偏微分方程的基本工具。基于1-维Frenkel-Kontorova模型和柱面上单调扭转映射建立起来的Aubry-Mather理论,其核心思想即是极小变分。作为Aubry-Mather理论在高维的推广,J.Mather对Tonelli型的Lagrange系统也建立了一套变分学理论,用以分析系统的极小轨道形态。A.Fathi发展了所谓的weak KAM理论,该理论建立了Mathe
电子相分离是在过渡金属氧化物中常见的一种现象,它是体系内部各种序结构在能量相差不大时竞争与共存的结果.电子相分离并不伴随化学组分的偏析,而是体系在化学组分均匀的情况下自发出现电子在空间分布不均匀的现象.钙钛矿锰氧化物是一种典型的电子相分离体系,其中铁磁金属(FMM)相和电荷有序绝缘体(COI)相可以在纳米到亚微米的尺度上同时存在.在空间限域等外界条件下,该体系会表现出各种奇特的“演生”现象.对锰氧
钙钛矿型氧化物具有相对简单的晶格结构和极其丰富的物理性质,而其在表面和界面上展现出来的不同于体材料的特征,使它们变得更加迷人。2004年A.Ohtomo和H.Y.Hwang发现两种能带绝缘体LaAlO3和SrTiO3界面上形成的高迁移率的准二维电子气,就是一个非常有趣的例子。自此以来的十几年间,人们对这一界面的基础和应用技术的研究就一直没有停止,并且也取得了很多突破。进入21世纪以后,传统半导体器
低温(4-15℃)是活性污泥微生物活性的主要限制因素之一。温度对微生物个体的生长、繁殖、新陈代谢、生物种群分布和种群数量起着决定性作用,低温成为生化法为主的污水处理厂工艺正常运行的重要问题。现有研究需要寻求有效的低温强化技术,保证低温下活性污泥微生物(ASM)的正常性能。磁场具有磁生物效应,在生物法工艺处理污水研究中有良好的效用。本论文目的是研究磁场对低温下ASM适冷性的强化效果。微生物通过调节膜
近十年来,多铁性物质由于具有多自由度存储功能而受到广泛关注。多铁材料主要是指某种物质或体系,它同时具有铁电性、铁磁性、铁弹性和铁螺旋性中的两种或两种以上的铁性性质。由于铁电性和铁磁性分别需要非占据的d轨道和占据的d轨道,这一要求使得铁电与磁性很难共存于同一种物质中。为此人们寻求新方案来得到多铁物质。本论文主要关注人工异质结多铁材料与结构有序及应变作用下的多铁性。一方面研究铁磁/铁电超晶格的铁电性以
复相磁电材料能在室温下表现出大的磁电耦合效应,在信息存储、滤波器及传感器等新型器件方面具有潜在的应用价值,从而备受关注。近年来,随着薄膜生长技术的发展,使得制备高质量的薄膜样品成为可能,从而为由铁磁性和铁电性复合而成的磁电薄膜异质结的构建创造了有利条件。此外,从应用的角度出发,磁电薄膜异质结中的电控磁效应由于满足了器件设计所要求的集成化、多功能化以及低的能耗而吸引了越来越多的人进行研究,并取得了很
Polycomb蛋白复合物(PcG)主要作为表观转录抑制因子,调控一系列的胚胎发育过程并对干细胞特性的维持发挥着关键作用。PcG至少含有两种不同的介导基因沉默的蛋白复合物称为PRC1和PRC2。PRC2由核心亚基Eed、Suz12和Ezh1/2组成,Ezh1/2具有甲基转移酶活性可以催化组蛋白第27位赖氨酸的二甲基化和三甲基化(H3K27me2/3)。PRC1含有核心组分Ring1A/B,Ring
大气CO2浓度上升是全球变暖的主要原因,而陆地生态系统每年大约吸收全球人类活动排放CO2的四分之一,对减缓大气CO2浓度上升具有重要的作用。受人类活动和气候变化的影响,陆地生态系统碳通量具有强烈的时空变化,准确计算陆地生态系统碳通量是认识全球碳循环过程、预测未来气候变化的前提。本论文针对陆地生态系统碳通量估算存在较大的不确定性这一问题,开展北美陆地生态系统碳通量优化计算研究,发展利用大气观测数据(