有机废水的催化降解基础研究

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有机废水由于其强毒性、难降解、分解易产生致癌物,被视为当今急待治理的废水之一。近年来,迅速发展起来的催化降解技术,在有机废水处理上展现出良好应用前景。本文对廉价粉煤灰、改性空心微珠催化降解有机废水进行了较为全面的研究,为有机废水治理提供了新方法和新途径。本论文开展了以下三个方面的工作:(1)研究了微波作用下粉煤灰催化H2O2降解甲基橙模拟废水动力学行为,并对甲基橙降解机理进行了分析。(2)针对实际有机废水---1,2,4-氧体废水和垃圾渗滤液,研究了微波作用下粉煤灰催化H2O2降解实际有机废水的行为和能力。(3)以改性空心微珠为催化剂,在探讨Fe/Ni比、微波、离子液体对改性影响的基础上,研究了其催化降解甲基橙溶液的性能和动力学行为。粉煤灰用量、H2O2用量、初始pH对甲基橙溶液降解效果的影响与Fenton氧化法的影响趋势大致相同;微波作用可提高处理效率,减少试剂用量。对于100mL1000mg/L的甲基橙溶液,在pH为2、粉煤灰用量1g、30%H2O2用量1mL、微波作用时间4min、微波功率800W、温度100℃时,脱色率达99.8%,COD去除率达80%。粉煤灰可回收再利用2~3次,从而减少粉煤灰大量堆积造成的二次污染。粉煤灰吸附甲基橙的行为满足Langmuir方程1/qt=4.139+0.007 3/Ce。微波作用下粉煤灰催化H2O2氧化过程更符合Fenton反应机理的一级反应动力学模型lnCt=-0.772 1t+7.016,反应速率常数为0.772 1/min。微波作用下粉煤灰催化H2O2处理实际废水是有效的。在降解高浓度1,2,4-酸氧体废水中,对于100mL废水,粉煤灰用量6g、30%H2O213mL、微波辐射时间5min、微波功率800W、温度80℃时,COD去除率可达80.3%。在应用该方法对垃圾渗滤液的处理中,当粉煤灰量为20g/L、pH为2、搅拌5min后过滤分离;100mL滤液加入2mL30%H2O2,设定微波温度80℃、功率600W,在微波中作用20min后,COD的去除率可达69.81%。通过对改性空心微珠降解性能的研究表明,离子液体存在下改性的Fe/Ni比为1:3的空心微珠,在处理1 000mg/L甲基橙溶液时,对甲基橙的去除率为94.52%。甲基橙的催化降解较好的遵循了Langmuir-Hinshelwood动力学模型1/r0=(1709.1/C0)+6.237 5,催化反应速率常数k为9.62mg/(L·h),吸附常数K为3.65×10-3L/mg。
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