【摘 要】
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全球气候变化问题日益显著,高碳排放是气候异常变化的主要因素之一。作为世界上最大的能源消费国,中国首次宣布到2030年实现碳排放峰值,到2060年实现碳中和,这对实现可持续发展至关重要。开发可再生和清洁的替代能源既能解决当前能源需求的问题,又能促进全社会的低碳转型。在众多的新能源中,氢能因其最高的能量密度、燃烧的副产物无污染等优点而成为一种优秀的能量载体和低碳能源的候选者。相比于其他制氢方法,电解水
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全球气候变化问题日益显著,高碳排放是气候异常变化的主要因素之一。作为世界上最大的能源消费国,中国首次宣布到2030年实现碳排放峰值,到2060年实现碳中和,这对实现可持续发展至关重要。开发可再生和清洁的替代能源既能解决当前能源需求的问题,又能促进全社会的低碳转型。在众多的新能源中,氢能因其最高的能量密度、燃烧的副产物无污染等优点而成为一种优秀的能量载体和低碳能源的候选者。相比于其他制氢方法,电解水由于转换效率高、环境友好和可用范围广等优点而备受关注。但是,电解水的潜在瓶颈在于动力学缓慢的析氧反应（OER）过程以及稀少的贵金属催化剂。因此,开发具有高催化活性、且能满足工业电解槽运行要求(＞400m A cm-2)的过渡金属OER催化剂成为突破电解水制氢的关键。本论文围绕Ni/Fe过渡金属催化剂的设计展开研究工作,主要包括以下研究内容:（1）采用室温硫化法制备了一种三维自支撑S掺杂的NiFe-LDH/NF（NiFe-LDH/NF-S）电极。优化的三维自支撑NiFe-LDH/NF-S-3h电极表面呈现出垂直排列的分级多孔纳米片结构,该结构有利于暴露更多的反应活性位点,增加与电解液的接触面积以及加快电子转移。值得注意的是,NiFe-LDH/NF-S-3h电极在碱性条件下表现出优异的OER活性,在电流密度为100 m A cm-2和500 m A cm-2时,OER过电位分别为239 m V和309 m V。并且NiFe-LDH/NF-S-3h电极在500 m A cm-2的大电流密度下也具有150 h的长期稳定性,表现出良好的工业应用前景。此外,采用密度泛函理论（DFT）计算对NiFe-LDH/NF-S-3h的催化活性进行研究,发现S元素的掺杂可以有效的调节金属阳离子活性位点的电子结构,从而优化含氧中间体的吸附和解吸过程。（2）考虑到海水资源的丰富性（占地球总水量的96.5%）,开发具有低成本、耐腐蚀且具有高活性的过渡金属催化剂对于电解海水具有重要意义。我们以泡沫铁镍作为导电骨架,通过方便快捷的一步水热硫化路线合成了自支撑的FeNi foam-S电极。得益于其表面独特的疏松多孔特征,FeNi foam-S电极表现出超亲水的表面特性,保证了表面活性位点的充分利用和大电流密度下的高效传质。优化的FeNi foam-S-0.3电极在碱性模拟海水电解液中（1.0 M KOH+0.5 M Na Cl）表现出优异的催化性能和OER专一性,只需296 m V和362 m V的低过电位就能提供100 m A cm-2和500 m A cm-2的电流密度。同时,该电极可以分别在100 m A cm-2和500 m A cm-2的恒定电流密度下稳定运行超过70小时,表现出优异的稳定化和耐腐蚀性。
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