全程自养脱氮(CANON)工艺中N2O释放研究

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以ANAMMOX技术为基础的CANON工艺具有不需有机碳源、节省曝气量和剩余污泥少等优点,目前主要适用于垃圾渗滤液、污泥消化液等高氨氮废水的处理。但是,CANON工艺在完成高效脱氮效果的同时,容易释放出强温室气体——N2O。N2O是除CO2、CH4以外的第3大温室气体,增温潜势远高于前两者,不仅如此,它还可以与平流层中的臭氧反应,造成臭氧层空洞,或经一系列化学反应生成硝酸,伴随雨水形成酸雨,威胁人类的生命安全。因此,为了防止氮素污染由水环境转向大气,本论文研究了CANON工艺中N2O的释放特性,以获取最优运行参数实现N2O减量化,这对于污水处理的可持续发展具有重大意义。本文采用无机高氨氮废水作为原水,分别在成功启动CANON工艺和ANAMMOX工艺后,通过改变运行参数,研究不同因素对工艺及其N2O释放的影响,并采用化学抑制法分析N2O的释放来源和途径。首先,启动生物膜CANON工艺和ANAMMOX工艺,试验发现:(1)通过接种CANON污泥,ANAMMOX反应器直接在厌氧条件下启动,第一次启动时直接采用人工配水,由于受进水基质、DO、污泥流失等因素的冲击,历时56d,最终启动失败;第二次启动时采用某厌氧反应器的出水作为进水,在厌氧条件下,历时161d,成功启动ANAMMOX工艺,TN去除率为71.53%,TN去除负荷为0.70 kg.(m3.d)-1,并且污泥抗冲击能力强,具有良好的颗粒形态。(2)CANON反应器以陶粒为填料,先启动ANAMMOX工艺,再直接转为好氧状态,温度为30±1℃时,历经27d转变为CANON工艺,NH4+-N、TN去除率分别达到92.56%、81.53%,TN去除负荷达到1.21 kg.(m3.d)-1。其次,温度为30±1℃时,试验通过改变CANON工艺中初始基质条件(NH4+-N、NO2--N、pH值)和曝气条件(连续或间歇)等运行参数,研究了不同因素对CANON工艺及其N2O释放的影响,试验发现:(1)随着NH4+-N、NO2--N浓度的增加,N2O的释放率均逐渐增加,当NH4+-N=500mg·L-1、NO2--N=100mg·L-1时,分别达到7.15%、11.94%,其中NO2--N对N2O的影响更大。而pH值越小,N2O的释放率越大,当pH=6.64时,达到8.75%。(2)曝气速率越大,N2O的释放率越大,其中曝气速率为8 m3.(m3.h)-1时,其高达9.73%,而间歇曝气时,适当缩短好氧的持续时间(0.5h),可使得N2O的释放量减少约21%。最后,根据不同影响因素下CANON工艺中N2O的释放特征,温度为30±1℃时,试验添加NH2OH来研究N2O的主要释放来源,并通过单独或组合添加ATU、Na Cl O3、CH3OH等化学抑制剂,研究N2O释放的主要参与菌种和途径,试验发现:(1)曝气反应初期N2O释放来源主要为NH2OH的氧化,而中期N2O的释放主要是由于NO2--N积累而导致AOB反硝化作用的结果。(2)好氧条件下,反硝化菌是N2O释放的主要承担者,其释放的N2O约占总释放量的65%,其次是AOB,它大约可释放23%的N2O,而ANAMMOX菌若不能及时氧化NO2--N,也会增加N2O的释放量。(3)缺氧条件下,AOB是N2O释放的重要承担者,而ANAMMOX菌和反硝化菌扮演的均是减少N2O释放的角色,前者通过争夺NH4+-N、NO2--N等电子而抑制AOB的反硝化作用,而后者则可以将AOB反硝化作用产生的N2O还原至N2,两者均可达到减少N2O释放的结果。综上所述,发现CANON工艺中,NO2--N和曝气量(或DO)是影响N2O释放的主要因素,NH4+-N则通过影响NO2--N的浓度间接影响N2O的释放,而低pH值可能影响N2O的还原而导致N2O释放;NH2OH的氧化和AOB的反硝化作用是N2O释放的主要途径,而限氧条件下,ANAMMOX菌和反硝化菌可以间接降低N2O的释放量。
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