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甲脒基铅卤钙钛矿作为光电转换材料,引起了人们的广泛关注.采用第一性原理对甲脒基铅卤钙钛矿FAPb IxCl3-x(FA=2 2NH CH NH+=,x=0~3)的结构及光电特性进行了理论研究.计算结果表明,FA在三方晶系的FAPb X3(X=Cl,Br,I)中沿[001]方向排布,而在混合FAPb IxCl3-x中,八面体Pb X6(X=Cl,I)的扭转导致FA朝向发生了微小的偏移.FA对于平衡晶体结构起着重要的作用,并作为电荷供体为Pb I3骨架贡献约0.76 e的电荷.FAPb IxCl3-x属于直接带隙半导体,其价带顶(VBM)主要由I 5p(Cl 3p)和少量Pb 6s轨道杂化的反键轨道组成,而导带底主要由Pb 6p轨道组成.随着I/Cl比例的增大,FAPb IxCl3-x的晶格常数和体积逐渐增大,禁带宽度逐渐减小,吸收光谱发生红移.FAPb I3的禁带宽度为1.53 e V,表现出最佳的吸收光谱特性,是一类极具潜力的光电转换材料.