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摘 要：铀钚混合氧化物（MOX）燃料是一种新型的可再循环的核燃料，其燃料芯块一般通过粉末冶金工艺制造。MOX粉末是一种高放射性、高衰变热功率的可裂变核材料，其生产设备的系统安全设计是重要参数之一。本文以自动取样设备的临界、辐射防护、密封性、衰变热为研究对象，阐明核设备在设计期间需要开展的安全分析，并通过ANSY、MCNP等程序对设计方案进行校核，结果表明，取样设备结构设计合理，满足放射性粉末生产制备取样需求及辐射防护标准。
关键词：自动取样 临界安全 辐射防护 密封性 热分析
中图分类号：TL752 文献标识码：A 文章编号：1674-098X（2021）05（c）-0042-03
Safety analysis of automatic sampling equipment for high-level radioactive powder
AI Lijun ZHOU Guoliang Deng Xibin
（The 404 Company Limited， CNNC，Jiayuguan，Gansu Province，735100 China）
Abstract： The Mixed Oxide（MOX） fuel is a new type of recyclable nuclear. Its fuel pellets are generally manufactured by powder metallurgy process. MOX powder is a kind of fissile nuclear material with high radioactivity and high decay thermal power. The system safety design of its production equipment is one of the important parameters. Taking the criticality， radiation protection， sealing and decay heat of automatic sampling equipment as the research object， this paper expounds the safety analysis that needs to be carried out during the design of nuclear equipment， and checks the design scheme through ANSY， MCNP and other programs. The results show that the structural design of sampling equipment is reasonable and meets the sampling requirements of radioactive powder production and radiation protection standards.
Key Words： Automatic sampling; Criticality safety; Radiation protection; Sealing performance; Thermal analysis
MOX燃料是鈾、钚混合氧化物颗粒混合物，即（U1-y，Puy）O2+x，MOX燃料用于快中子增殖堆，是核燃料闭式循环战略的关键环节[1]。MOX粉末具有高毒、强放射、低流动性和粘性大等特点，使生产线处于密闭性、空间狭小的手套箱环境内。这种手套箱围封的工况给燃料生产制造、工人操作带来了极大的局限性。本文以高放射性核燃料粉末冶金工业中粉末自动取样技术为例，设计一种高放射性粉末自动取样系统，主要包括取样设备、转运容器、取样瓶等机构，该设备既需要满足自动控制标准，又要满足核安全需要[2-3]。其中，常规的机械设计满足《机械设计手册》与机械行业通用标准，本文不再赘述。核设备在运行中必须遵守核安全准则，保证其安全、高效，故在设备的制造、运行前应开展相关安全验证或安全计算分析。因此，基于MOX燃料生产的实际工况与核安全方面的考虑，本文针对研发的高放射性粉末自动取样系统，重点开展了核临界、辐射防护安全及热效应计算，并验证了该系统的密封性。
1 取样安全分析必要性
高放射性粉末自动取样系统采用“翻转定容取样”的取样方式，主要由取样设备、手套箱、电控系统、转运容器、取样瓶等组成[4-6]。
在核设备研制过程中，重点需要考虑临界安全、辐射防护、核泄漏，以及设备对核物料的影响，针对本取样系统，从结构及运行路径分析，涉及安全的放射性物料包容在转运容器内，这是第一道屏障，而铅玻璃手套箱是第二道屏障。故核安全分析主要对该系统核临界、辐射防护安全及热效应进行计算，并对转运容器开展密封性验证[7]。
2 临界安全
MCNP是一种常用的利用蒙特卡罗方法解决核粒子输运的问题的程序，主要应用在反应堆设计、核临界安全、辐射屏蔽和核防护等领域[8-9]。本文通过MCNP对设备的临界与辐射屏蔽进行计算，对粉末转运容器进行简化并建模。
经MCNP计算，以30cm厚的水层作为全水反射条件，计算结果偏保守。初始粉末堆积密度为3g/cm3，水分含量按最大值7μg/g计。临界安全分析中使用U、Pu质量比以比利时PWR-MOX生产标准开展，UO2中235U的含量为0.7%，PuO2中Pu同位素组成为：238Pu占比2.69%、239Pu占比57.69%、240Pu占比23.16%、241Pu占比10.66%、242Pu占比5.81%（基于235U初始富集度4.45wt.%，卸料燃耗为45000MWd/tU）。 经计算，实际装料情况获取体积计算装料高度为9.48cm，代入MCNP模型中计算得Keff=0.28679± 0.00044，远低于次临界限值0.95，因此是临界安全的。
3 辐射安全
根据取样罐工作环境在MCNP中建立手套箱模型，手套箱尺寸为2000（长）×1910（宽）×2470（高），取样罐位于手套箱中央位置。
根据PWR-MOX核素成分计算结果，结合U、Pu同位素的自发裂变产额，计算得中子发射率为1.34174981×106 n/s。
考虑中子与其他物质作用产生的次级γ射线贡献。手套箱材质为铅玻璃，厚度为5cm。取样罐距手套箱相邻两面的距离分别为81cm和85.5cm，本次计算距取样罐81cm面的剂量水平。据此开展辐射屏蔽计算，分别计算手套箱中部（计算点水平高度106cm，为MOX物料高度1/2处）距表面50cm、100cm、150cm和200cm处的剂量率。计算结果见表1，其中，距手套箱50cm处的剂量率为0.0397μSv/h，低于绿区表面剂量限值5μSv/h。工作人员年接受剂量率为33μSv，低于年工作人员剂量限制20mSv[10]。
4 容器密封性
自动取样装备采用多重密封措施，包括：密封AB阀、密封取样阀、手套箱等措施。本文对密封性进行测试，密封阀气密性试验按照《密封箱室密封性分级机检验方法》（EJ/T1096-1999）进行。表2给出了密封性测试试验数据，密封阀主动性能好于子阀，整体贴合后的密封性好于单独阀板的密封性。实验采用的密封材料为普通橡胶，在1000次后密封性略低于二级密封。
5 容器散热性能
转运容器中钚放射性衰变会造成初始粉末物性改变，特别是核物料粉末中含有一定比例的有机添加剂，如硬脂酸锌等，其失效温度为90℃。若有机添加剂失效则会影响MOX燃料最终良品率。本文对容器的散热进行ANSYS模拟，输入条件为容器中钚的热生产率约10W/KgPu，导热系数0.12W/m℃（100℃），获得温度数值模拟结果[11-13]。随时间增加，容器内工艺物料温度逐渐升高，并在一定时间内达到热平衡。在18000s（5h），容器内最高温度为52.74℃，低于有机添加剂分解温度，因此转运容器的散热性能满足要求，临时存储核素粉末不会造成物料损失。
6 结语
本文以高放射性粉末冶金工业中自动取样设备为例，阐述在设备研制过程中核安全分析内容，并对MOX粉末临界、设备辐射防护、容器贮存过程中温度进行数值计算，以及转运容器的密封性验证。经计算与试验验证，该自动取样系统满足核安全基本要求，可应用于MOX工业燃料的生产过程自动取样分析。
参考文献
[1] 張东辉，乔鹏瑞，杨勇，等.中国快堆及先进核燃料循环体系发展战略思考[J].原子能科学技术，2019，53（10）：1816-1820.
[2] 田忠江.自动化冲压拆垛上料系统关键技术研究[D].青岛：山东科技大学，2019.
[3] 解玉栋.标记钨块在托卡马克装置中的刻蚀及氢同位素滞留研究[D].合肥：中国科学技术大学，2020.
[4] 陶珍东.粉体工程与设备[M].北京：化学工业出版社，2014.
[5] Terence Allen.Powder sampling and particle size determination[M]. ELSEVIER B.V.，2003：12-30.
[6] 闻邦椿.机械设计手册[M].5版.北京：机械工业出版社，2010.
[7] 许毅炜.MOX燃料芯块制造实验线辐射防护技术应用与验证[D].衡阳：南华大学，2018.
[8] 阮可强.核临界安全[M].2版.北京：原子能出版社，2005.
[9] 沈海波，刘爱华，胡伟，等.铀加工与燃料制造设施核临界事故所致瞬发剂量计算研究[J].核动力工程，2019，40（3）：48-51.
[10]田英男，龙琳，高桂玲，等.在手套箱中操作放射性物料时的辐射防护分析[J].核安全，2016，15（2）：35-40.
[11]黎辉，夏春梅，丁谦学.MOX乏燃料衰变热计算方法研究[J].中国核电，2016，9（2）：113-116.
[12]周有新，宋磊，陈军.乏燃料干式贮存容器衰变热导出分析[C].中国核学会核能动力分会反应堆热工流体专业委员会.第十四届全国反应堆热工流体学术会议暨中核核反应堆热工水力技术重点实验室2015年度学术年会论文集.中国核学会核能动力分会反应堆热工流体专业委员会：清华大学先进反应堆工程与安全教育部重点实验室，2015：5.
[13]徐雪峰.压水堆生产武器级钚能力的数值模拟研究[D].北京：中国工程物理研究院，2017.
关键词：自动取样 临界安全 辐射防护 密封性 热分析
中图分类号：TL752 文献标识码：A 文章编号：1674-098X（2021）05（c）-0042-03
Safety analysis of automatic sampling equipment for high-level radioactive powder
AI Lijun ZHOU Guoliang Deng Xibin
（The 404 Company Limited， CNNC，Jiayuguan，Gansu Province，735100 China）
Abstract： The Mixed Oxide（MOX） fuel is a new type of recyclable nuclear. Its fuel pellets are generally manufactured by powder metallurgy process. MOX powder is a kind of fissile nuclear material with high radioactivity and high decay thermal power. The system safety design of its production equipment is one of the important parameters. Taking the criticality， radiation protection， sealing and decay heat of automatic sampling equipment as the research object， this paper expounds the safety analysis that needs to be carried out during the design of nuclear equipment， and checks the design scheme through ANSY， MCNP and other programs. The results show that the structural design of sampling equipment is reasonable and meets the sampling requirements of radioactive powder production and radiation protection standards.
Key Words： Automatic sampling; Criticality safety; Radiation protection; Sealing performance; Thermal analysis
MOX燃料是鈾、钚混合氧化物颗粒混合物，即（U1-y，Puy）O2+x，MOX燃料用于快中子增殖堆，是核燃料闭式循环战略的关键环节[1]。MOX粉末具有高毒、强放射、低流动性和粘性大等特点，使生产线处于密闭性、空间狭小的手套箱环境内。这种手套箱围封的工况给燃料生产制造、工人操作带来了极大的局限性。本文以高放射性核燃料粉末冶金工业中粉末自动取样技术为例，设计一种高放射性粉末自动取样系统，主要包括取样设备、转运容器、取样瓶等机构，该设备既需要满足自动控制标准，又要满足核安全需要[2-3]。其中，常规的机械设计满足《机械设计手册》与机械行业通用标准，本文不再赘述。核设备在运行中必须遵守核安全准则，保证其安全、高效，故在设备的制造、运行前应开展相关安全验证或安全计算分析。因此，基于MOX燃料生产的实际工况与核安全方面的考虑，本文针对研发的高放射性粉末自动取样系统，重点开展了核临界、辐射防护安全及热效应计算，并验证了该系统的密封性。
1 取样安全分析必要性
高放射性粉末自动取样系统采用“翻转定容取样”的取样方式，主要由取样设备、手套箱、电控系统、转运容器、取样瓶等组成[4-6]。
在核设备研制过程中，重点需要考虑临界安全、辐射防护、核泄漏，以及设备对核物料的影响，针对本取样系统，从结构及运行路径分析，涉及安全的放射性物料包容在转运容器内，这是第一道屏障，而铅玻璃手套箱是第二道屏障。故核安全分析主要对该系统核临界、辐射防护安全及热效应进行计算，并对转运容器开展密封性验证[7]。
2 临界安全
MCNP是一种常用的利用蒙特卡罗方法解决核粒子输运的问题的程序，主要应用在反应堆设计、核临界安全、辐射屏蔽和核防护等领域[8-9]。本文通过MCNP对设备的临界与辐射屏蔽进行计算，对粉末转运容器进行简化并建模。
经MCNP计算，以30cm厚的水层作为全水反射条件，计算结果偏保守。初始粉末堆积密度为3g/cm3，水分含量按最大值7μg/g计。临界安全分析中使用U、Pu质量比以比利时PWR-MOX生产标准开展，UO2中235U的含量为0.7%，PuO2中Pu同位素组成为：238Pu占比2.69%、239Pu占比57.69%、240Pu占比23.16%、241Pu占比10.66%、242Pu占比5.81%（基于235U初始富集度4.45wt.%，卸料燃耗为45000MWd/tU）。 经计算，实际装料情况获取体积计算装料高度为9.48cm，代入MCNP模型中计算得Keff=0.28679± 0.00044，远低于次临界限值0.95，因此是临界安全的。
3 辐射安全
根据取样罐工作环境在MCNP中建立手套箱模型，手套箱尺寸为2000（长）×1910（宽）×2470（高），取样罐位于手套箱中央位置。
根据PWR-MOX核素成分计算结果，结合U、Pu同位素的自发裂变产额，计算得中子发射率为1.34174981×106 n/s。
考虑中子与其他物质作用产生的次级γ射线贡献。手套箱材质为铅玻璃，厚度为5cm。取样罐距手套箱相邻两面的距离分别为81cm和85.5cm，本次计算距取样罐81cm面的剂量水平。据此开展辐射屏蔽计算，分别计算手套箱中部（计算点水平高度106cm，为MOX物料高度1/2处）距表面50cm、100cm、150cm和200cm处的剂量率。计算结果见表1，其中，距手套箱50cm处的剂量率为0.0397μSv/h，低于绿区表面剂量限值5μSv/h。工作人员年接受剂量率为33μSv，低于年工作人员剂量限制20mSv[10]。
4 容器密封性
自动取样装备采用多重密封措施，包括：密封AB阀、密封取样阀、手套箱等措施。本文对密封性进行测试，密封阀气密性试验按照《密封箱室密封性分级机检验方法》（EJ/T1096-1999）进行。表2给出了密封性测试试验数据，密封阀主动性能好于子阀，整体贴合后的密封性好于单独阀板的密封性。实验采用的密封材料为普通橡胶，在1000次后密封性略低于二级密封。
5 容器散热性能
转运容器中钚放射性衰变会造成初始粉末物性改变，特别是核物料粉末中含有一定比例的有机添加剂，如硬脂酸锌等，其失效温度为90℃。若有机添加剂失效则会影响MOX燃料最终良品率。本文对容器的散热进行ANSYS模拟，输入条件为容器中钚的热生产率约10W/KgPu，导热系数0.12W/m℃（100℃），获得温度数值模拟结果[11-13]。随时间增加，容器内工艺物料温度逐渐升高，并在一定时间内达到热平衡。在18000s（5h），容器内最高温度为52.74℃，低于有机添加剂分解温度，因此转运容器的散热性能满足要求，临时存储核素粉末不会造成物料损失。
6 结语
本文以高放射性粉末冶金工业中自动取样设备为例，阐述在设备研制过程中核安全分析内容，并对MOX粉末临界、设备辐射防护、容器贮存过程中温度进行数值计算，以及转运容器的密封性验证。经计算与试验验证，该自动取样系统满足核安全基本要求，可应用于MOX工业燃料的生产过程自动取样分析。
参考文献
[1] 張东辉，乔鹏瑞，杨勇，等.中国快堆及先进核燃料循环体系发展战略思考[J].原子能科学技术，2019，53（10）：1816-1820.
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[6] 闻邦椿.机械设计手册[M].5版.北京：机械工业出版社，2010.
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[8] 阮可强.核临界安全[M].2版.北京：原子能出版社，2005.
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[10]田英男，龙琳，高桂玲，等.在手套箱中操作放射性物料时的辐射防护分析[J].核安全，2016，15（2）：35-40.
[11]黎辉，夏春梅，丁谦学.MOX乏燃料衰变热计算方法研究[J].中国核电，2016，9（2）：113-116.
[12]周有新，宋磊，陈军.乏燃料干式贮存容器衰变热导出分析[C].中国核学会核能动力分会反应堆热工流体专业委员会.第十四届全国反应堆热工流体学术会议暨中核核反应堆热工水力技术重点实验室2015年度学术年会论文集.中国核学会核能动力分会反应堆热工流体专业委员会：清华大学先进反应堆工程与安全教育部重点实验室，2015：5.
[13]徐雪峰.压水堆生产武器级钚能力的数值模拟研究[D].北京：中国工程物理研究院，2017.