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摘 要 对217份稻谷样品重金属含量的测定分析表明，谷壳中重金属含量大于精米，精米中Cr、Cd含量相对较高，谷壳中Cr含量相对较高；相关性分析结果表明，土壤中的Cd、Pb与稻谷中的Cd、Pb含量显著相关，谷壳与精米中的Cd、As、Hg含量显著相关而与品种类型无关；对重金属富集系数的分析表明，稻米对重金属的富集能力强弱为Cd>Hg>As>Cr>Pb，不同品系稻米对5种重金属的富集能力差异均达到显著，银占系列稻米的重金属富集能力与其它8个品系差异显著且显著高于其它品系。结论对研究稻米中重金属污染问题具有一定的参考价值。
关键词 品种 ；重金属 ；稻米 ；富集系数 ；相关性
分类号 S511 ；TS201.6
Difference in Heavy Metals’Enrichment of Different Varieties of Rice
WANG Lin1，2，3） DU Ruiying1，3） WANG Xu1，3）
WANG Fuhua1，2，3） WEN Dian1，3） LIAO Mengsha1，2，3） HAO Fangze1，3）
（1 Public Monitoring Center for Agro-product， Guangdong Academy of Agricultural Sciences，
Guangzhou， Guangdong 510640；
2 Microelement Research Center， Huazhong Agricultural University， Wuhan， Hubei 430070；
3 Ministry of Agriculture Laboratory of Quality and Safety Risk Assessment for Agro-products， Guangzhou， Guangdong 510640）
Abstract The result of the analysis of heavy metals content in rice shows that the contents of heavy metals in husk are more than that in the polished rice and two heavy metals Cr and Cd have relative higher contents than the other three heavy metals in polished rice while the content of Cr is higher than the other four heavy metals in husk relatively ； The correlation analysis results proves that the content of Cd and Pb in soil have a significant influence on the Cd and Pb in rice ， the content of Cd、As and Hg in polished rice are significantly related to that in husk but not variety types ；The analysis of PUF suggests that the capacities order of rice to enrich heavy metals is Cd>Hg>As>Cr>Pb and different strains of rice have significant differences on the capacities of heavy metals enrichment. One strain called Yinzhan have greater abilities to enrich heavy metals than other strains ， and differences on abilities to enrich heavy metals are significant among them .And these conclusions have some reference value on the study of rice heavy metal pollution.
Keywords varieties ； heavy metal ； rice ； PUF （plant uptake factor） ； correlation
近年来，随着我国工业化、城市化、农业现代化的发展，水资源、土壤资源、大气等受到了不同程度的污染。就土壤资源而言，由于工业废弃物的排放、化学肥料及农药的过度使用、种植制度的改革、人类活动等原因，造成了土壤原有结构的破坏、理化性质改变及土壤组成成分的变化，导致包括重金属在内的有害物质的含量增加造成土壤重金属污染。进入土壤的重金属可以通过植物根系进入植物体，再经食物链的传递和富集最终进入人体危害人体健康[1]。稻米是我国最主要的粮食品种之一，我国65%以上的人口以稻米为主食[2]，水稻对镉等重金属具有强吸收等特征，这种固有特性也解释了近年来时有发生的大米重金属污染事件[3-6]。因此，研究稻米对土壤中重金属的吸收与累积规律对粮食安全有着重要的实际意义。为了降低稻米重金属污染发生概率、降低稻米中重金属含量，诸多学者在这方面也做了大量的工作，且有研究表明不同品种、不同基因型稻米的重金属含量差异较大[7-9]，亦有研究表明水稻对不同重金属的的富集能力呈现明显差异[10-14]。就水稻品种而言，查明不同品种水稻的重金属含量特征和对重金属富集能力的差异对确保粮食的安全生产具有实际的指导意义。 1 材料与方法
1.1 材料
供试稻米样品抽自土壤重金属污染高风险地区，共采集稻谷样品217份，涉及9个品系、30个品种。具体品种名称及样品量见表1。
1.2 方法
1.2.1 样品采集及前处理方法
水稻进入蜡熟期后采用对角线法进行采样。采回的稻谷籽粒样品置于烘箱中60℃烘干至恒重，混匀后用四分法取适量经微型碾米机去壳，再经过粉碎机磨成米粉，谷壳和精米分别装袋保存。整个过程无外来重金属污染。
采集与稻谷对应田块的土壤样品，经自然风干后混匀，用四分法取适量经玛瑙研磨机研磨并过100目筛，装袋保存待测。
1.2.2 分析方法
精米与谷壳中的Cd、Pb、Cr含量采用硝酸-高氯酸消解，采用高频耦合等离子体原子发射光谱（ICP-AES）测定，Hg与As的测定采用氢化物发生原子荧光仪（HG-AFS）。以大米辽宁大米（GSB-21）和四川大米（GSB-22）为参照，对分析过程进行质量控制。
土壤中Pb、Cd、Cr 、As、Hg等重金属全量测定分别参照GB/T17141-1997、NY/T1121.12-2006、GB/T22105-2008的方法前处理并使用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）和氢化物发生原子荧光仪测定。
1.2.3 数据处理与分析
采用EXCEL 2013和SPSS 17.0对数据进行方差分析和Pearson相关性分析。
2 结果与分析
2.1 不同品种稻谷重金属含量分析
2.1.1 稻谷精米中重金属含量分析
对9个品系、30个品种稻谷精米重金属含量进行统计。按照国家《食品中污染物限量标准》（GB2762-2012）[15]对大米中重金属含量的限定值，217份供试稻米精米重金属Cd、As、Cr、Pb、Hg超标率分别为50.69%、16.59%、5.53%、4.61%、1.38%。丰优、香占、银占3个品系稻谷精米中Cd含量相对较高，五优、杂优、油占3个品系含量相对较低；五优、Y优、银占3个品系精米中Pb含量相对较高，天优、杂优、香占3个品系的Pb含量相对较低；深优、杂优、香占3个品系的重金属As含量相对高于五优、Y优等6个品系。就品种而言，精米中Cd含量丰优116>深两优、美香占、银占>丰优998、杂优>宜香3003；Pb含量银占>象牙占和内香8516，五优、Y两优101、深优9786、丰优>Y两优143、丰优丝苗、深优5814>天优103；As含量深优998>深优9786、米香占>五优、Y两优143、象牙占>丰优998。见表2。
2.1.2 稻谷谷壳中重金属含量分析
对9个品系、30个品种稻谷的谷壳重金属含量分析。参考国家《饲料卫生标准》（GB13078-2001）[16]中对家畜补充饲料中重金属含量的限定，217份稻米样品谷壳以重金属Cr超标最为严重，超标率为79.26%，Cd超标率为10.60%，Pb、As、Hg 3种重金属均未超标。谷壳中Cd含量丰优>天优、假银占、油占>杂优、深优9516、天优103>深两优，Cr含量马坝油占>五优华占、深优9516、象牙占、丰优丝苗>丰优998、深优9786、天优998>五优；Pb含量假银占、五优华占>丰优丝苗、深两优5814、内香8518>五优、Y两优1号、美香占>杂优；As含量丰优116>丰优丝苗、天优、深两优、天优103、假银占>丰优998、美香占、五优>天优998；Hg含量天优103>Y两优101、深两优、天优>五优、米香占、深两优5814>美香占。见表3。
2.2 重金属含量分布特征
2.2.1 重金属含量相关性
对常规稻和杂交稻中重金属含量与土壤中重金属全量进行相关性分析结果表明，土壤中重金属全量与常规稻中Cd和Pb含量呈显著性正相关（p<0.05），与杂交稻稻中Cd和Pb含量达到了极显著正相关（p<0.01），而与所有稻谷中Cr、As、Hg含量相关性不显著。谷壳与精米Cd和As含量呈极显著相关（p<0.01），稻壳和稻米中Hg含量在常规稻表现为显著性相关（p<0.05），杂交稻中表现为极显著（p<0.01）。见表4。
2.2.2 不同重金属含量相关性分析
不同重金属由土壤向水稻迁移过程中，相互之间作用不同，表现为协同或者拮抗作用。稻米对Cd与Pb、As与Hg的吸收呈显著性正相关，说明水稻对这些金属的吸收有协同作用。其余重金属之间的迁移表现为协同或拮抗，但均没达到显著相关性水平。见表5。
2.3 不同品系稻米重金属富集能力分析
富集系数（PUF）是表征稻米对重金属富集能力的重要指标，是精米中重金属含量与土壤中重金属含量的比值。稻米对重金属离子的吸收和富集能力决定了稻米重金属含量。对9个品系稻米重金属富集系数统计，结果表明，对5种重金属富集能力最强的品系分别是银占、银占、银占、银占、天优，富集系数分别是平均富集系数的1.13、3.78、3.00、2.90、1.67倍，对Cd、Cr、As、Hg 4种重金属富集能力最弱的品系分别是杂优、五优、天优、五优，对重金属Pb的富集除银占品系，其余8个品系的富集系数均为0.001。不同品系稻米对Cd、Cr、Pb、As、Hg 5种重金属的富集系数差异均达到显著（p<0.05），其中对Cd、Cr、Hg 3种重金属的富集能力差异达到极显著（p<0.01）。对重金属Cd的富集，银占与五优、Y优、杂优差异显著，与丰优、深优、天优、香占、油占5个品系无显著差异；对重金属Cr、Pb和As的富集，银占品系与其余8个品系差异显著且富集能力显著高于其它系列；对重金属Hg的富集，天优与油占无显著差异，与其余7个品系差异显著，银占与天优、油占差异显著，与其余6个品系无显著差异。见表6。 3 讨论与结论
3.1 不同品种稻谷对重金属敏感性
根据供试稻米中不同重金属含量，可以发现不同品系、品种稻米对某种重金属的敏感性不同[17-18]，如重金属Cd含量五优品系>香占品系，Pb含量则反之；而同一品种稻米对不同重金属的敏感性也表现不同，诸多学者的研究也证明了此次观点[20-21]。同一品系内的不同品种对重金属的敏感性表现也不同[22]，如香占品系内，重金属Cd含量美香占>宜香3003，As含量米香占>象牙占，深优品系内Cr含量深优9516>深优9786、Hg含量深两优>深两优5814等。
3.2 重金属在土-谷壳-精米系统中的分配
此次研究结果表明，谷壳中重金属含量大于精米，这与严莎[22]等人的研究结果一致。不同品种类型稻谷（常规稻、杂交稻）与土壤重金属含量相关性表现一致，如土壤中的Cd、Pb含量与稻谷中的Cd、Pb含量均显著相关而与品种类型无关，谷壳与精米中的Cd、As、Hg含量也表现为显著相关而与品种类型无关，表明土壤中的重金属含量显著影响稻米的重金属含量，若要降低稻米中重金属含量，从土壤入手是一个行之有效的方法。而重金属在稻米植株体内的转移是由谷壳到精米，且不同重金属之间存在不同的相互作用，这也与诸多学者[23-24]的研究结果一致。
3.3 不同水稻品系对重金属的富集能力
由分析结果不难得出，稻米对不同重金属富集能力强弱顺序为Cd>Hg>As>Cr>Pb，且不同品系稻米对重金属富集能力差异较大，较为突出的银占系列稻米的重金属富集能力较强，与其余品种差异显著。所有品种稻米集中表现为对重金属Cd的富集能力最强，对Pb的富集能力最弱，表明重金属Cd易向籽稻米粒中转移，Pb不易向稻米籽粒中转移，与张潮海[11]、沈体钟[25]等人的研究结果一致，这也在一定程度上解释了的Pb在谷壳中的含量高于精米的原因。Cd的的迁移能力较强，这可能是由于Cd进入土壤主要以物理化学吸附为主，在土壤中形成络离子较易移动[26]，而Pb的迁移能力最弱，与Pb在土壤中以化学吸附为主，在土壤中形成溶解度较小的沉淀有关[27]。本研究结果还表明，Cr的富集系数也较小，但谷壳中的Cr含量显著高于精米，表明Cr易于从土壤向稻米中转移，但较难从谷壳向精米中移动。除此之外，As的富集系数也相对较小，这与众多学者的研究结果基本一致[28-29]。有研究表明水稻对As的吸收和积累有明显的独特性，水稻根部对As的积累能力远高于别的植物，但籽粒中的As含量很低[30]。
参考文献
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011.
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2007.04.015.
[15] GB2762-2012食品安全国家标准，《食品中污染物限量》[S].
关键词 品种 ；重金属 ；稻米 ；富集系数 ；相关性
分类号 S511 ；TS201.6
Difference in Heavy Metals’Enrichment of Different Varieties of Rice
WANG Lin1，2，3） DU Ruiying1，3） WANG Xu1，3）
WANG Fuhua1，2，3） WEN Dian1，3） LIAO Mengsha1，2，3） HAO Fangze1，3）
（1 Public Monitoring Center for Agro-product， Guangdong Academy of Agricultural Sciences，
Guangzhou， Guangdong 510640；
2 Microelement Research Center， Huazhong Agricultural University， Wuhan， Hubei 430070；
3 Ministry of Agriculture Laboratory of Quality and Safety Risk Assessment for Agro-products， Guangzhou， Guangdong 510640）
Abstract The result of the analysis of heavy metals content in rice shows that the contents of heavy metals in husk are more than that in the polished rice and two heavy metals Cr and Cd have relative higher contents than the other three heavy metals in polished rice while the content of Cr is higher than the other four heavy metals in husk relatively ； The correlation analysis results proves that the content of Cd and Pb in soil have a significant influence on the Cd and Pb in rice ， the content of Cd、As and Hg in polished rice are significantly related to that in husk but not variety types ；The analysis of PUF suggests that the capacities order of rice to enrich heavy metals is Cd>Hg>As>Cr>Pb and different strains of rice have significant differences on the capacities of heavy metals enrichment. One strain called Yinzhan have greater abilities to enrich heavy metals than other strains ， and differences on abilities to enrich heavy metals are significant among them .And these conclusions have some reference value on the study of rice heavy metal pollution.
Keywords varieties ； heavy metal ； rice ； PUF （plant uptake factor） ； correlation
近年来，随着我国工业化、城市化、农业现代化的发展，水资源、土壤资源、大气等受到了不同程度的污染。就土壤资源而言，由于工业废弃物的排放、化学肥料及农药的过度使用、种植制度的改革、人类活动等原因，造成了土壤原有结构的破坏、理化性质改变及土壤组成成分的变化，导致包括重金属在内的有害物质的含量增加造成土壤重金属污染。进入土壤的重金属可以通过植物根系进入植物体，再经食物链的传递和富集最终进入人体危害人体健康[1]。稻米是我国最主要的粮食品种之一，我国65%以上的人口以稻米为主食[2]，水稻对镉等重金属具有强吸收等特征，这种固有特性也解释了近年来时有发生的大米重金属污染事件[3-6]。因此，研究稻米对土壤中重金属的吸收与累积规律对粮食安全有着重要的实际意义。为了降低稻米重金属污染发生概率、降低稻米中重金属含量，诸多学者在这方面也做了大量的工作，且有研究表明不同品种、不同基因型稻米的重金属含量差异较大[7-9]，亦有研究表明水稻对不同重金属的的富集能力呈现明显差异[10-14]。就水稻品种而言，查明不同品种水稻的重金属含量特征和对重金属富集能力的差异对确保粮食的安全生产具有实际的指导意义。 1 材料与方法
1.1 材料
供试稻米样品抽自土壤重金属污染高风险地区，共采集稻谷样品217份，涉及9个品系、30个品种。具体品种名称及样品量见表1。
1.2 方法
1.2.1 样品采集及前处理方法
水稻进入蜡熟期后采用对角线法进行采样。采回的稻谷籽粒样品置于烘箱中60℃烘干至恒重，混匀后用四分法取适量经微型碾米机去壳，再经过粉碎机磨成米粉，谷壳和精米分别装袋保存。整个过程无外来重金属污染。
采集与稻谷对应田块的土壤样品，经自然风干后混匀，用四分法取适量经玛瑙研磨机研磨并过100目筛，装袋保存待测。
1.2.2 分析方法
精米与谷壳中的Cd、Pb、Cr含量采用硝酸-高氯酸消解，采用高频耦合等离子体原子发射光谱（ICP-AES）测定，Hg与As的测定采用氢化物发生原子荧光仪（HG-AFS）。以大米辽宁大米（GSB-21）和四川大米（GSB-22）为参照，对分析过程进行质量控制。
土壤中Pb、Cd、Cr 、As、Hg等重金属全量测定分别参照GB/T17141-1997、NY/T1121.12-2006、GB/T22105-2008的方法前处理并使用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）和氢化物发生原子荧光仪测定。
1.2.3 数据处理与分析
采用EXCEL 2013和SPSS 17.0对数据进行方差分析和Pearson相关性分析。
2 结果与分析
2.1 不同品种稻谷重金属含量分析
2.1.1 稻谷精米中重金属含量分析
对9个品系、30个品种稻谷精米重金属含量进行统计。按照国家《食品中污染物限量标准》（GB2762-2012）[15]对大米中重金属含量的限定值，217份供试稻米精米重金属Cd、As、Cr、Pb、Hg超标率分别为50.69%、16.59%、5.53%、4.61%、1.38%。丰优、香占、银占3个品系稻谷精米中Cd含量相对较高，五优、杂优、油占3个品系含量相对较低；五优、Y优、银占3个品系精米中Pb含量相对较高，天优、杂优、香占3个品系的Pb含量相对较低；深优、杂优、香占3个品系的重金属As含量相对高于五优、Y优等6个品系。就品种而言，精米中Cd含量丰优116>深两优、美香占、银占>丰优998、杂优>宜香3003；Pb含量银占>象牙占和内香8516，五优、Y两优101、深优9786、丰优>Y两优143、丰优丝苗、深优5814>天优103；As含量深优998>深优9786、米香占>五优、Y两优143、象牙占>丰优998。见表2。
2.1.2 稻谷谷壳中重金属含量分析
对9个品系、30个品种稻谷的谷壳重金属含量分析。参考国家《饲料卫生标准》（GB13078-2001）[16]中对家畜补充饲料中重金属含量的限定，217份稻米样品谷壳以重金属Cr超标最为严重，超标率为79.26%，Cd超标率为10.60%，Pb、As、Hg 3种重金属均未超标。谷壳中Cd含量丰优>天优、假银占、油占>杂优、深优9516、天优103>深两优，Cr含量马坝油占>五优华占、深优9516、象牙占、丰优丝苗>丰优998、深优9786、天优998>五优；Pb含量假银占、五优华占>丰优丝苗、深两优5814、内香8518>五优、Y两优1号、美香占>杂优；As含量丰优116>丰优丝苗、天优、深两优、天优103、假银占>丰优998、美香占、五优>天优998；Hg含量天优103>Y两优101、深两优、天优>五优、米香占、深两优5814>美香占。见表3。
2.2 重金属含量分布特征
2.2.1 重金属含量相关性
对常规稻和杂交稻中重金属含量与土壤中重金属全量进行相关性分析结果表明，土壤中重金属全量与常规稻中Cd和Pb含量呈显著性正相关（p<0.05），与杂交稻稻中Cd和Pb含量达到了极显著正相关（p<0.01），而与所有稻谷中Cr、As、Hg含量相关性不显著。谷壳与精米Cd和As含量呈极显著相关（p<0.01），稻壳和稻米中Hg含量在常规稻表现为显著性相关（p<0.05），杂交稻中表现为极显著（p<0.01）。见表4。
2.2.2 不同重金属含量相关性分析
不同重金属由土壤向水稻迁移过程中，相互之间作用不同，表现为协同或者拮抗作用。稻米对Cd与Pb、As与Hg的吸收呈显著性正相关，说明水稻对这些金属的吸收有协同作用。其余重金属之间的迁移表现为协同或拮抗，但均没达到显著相关性水平。见表5。
2.3 不同品系稻米重金属富集能力分析
富集系数（PUF）是表征稻米对重金属富集能力的重要指标，是精米中重金属含量与土壤中重金属含量的比值。稻米对重金属离子的吸收和富集能力决定了稻米重金属含量。对9个品系稻米重金属富集系数统计，结果表明，对5种重金属富集能力最强的品系分别是银占、银占、银占、银占、天优，富集系数分别是平均富集系数的1.13、3.78、3.00、2.90、1.67倍，对Cd、Cr、As、Hg 4种重金属富集能力最弱的品系分别是杂优、五优、天优、五优，对重金属Pb的富集除银占品系，其余8个品系的富集系数均为0.001。不同品系稻米对Cd、Cr、Pb、As、Hg 5种重金属的富集系数差异均达到显著（p<0.05），其中对Cd、Cr、Hg 3种重金属的富集能力差异达到极显著（p<0.01）。对重金属Cd的富集，银占与五优、Y优、杂优差异显著，与丰优、深优、天优、香占、油占5个品系无显著差异；对重金属Cr、Pb和As的富集，银占品系与其余8个品系差异显著且富集能力显著高于其它系列；对重金属Hg的富集，天优与油占无显著差异，与其余7个品系差异显著，银占与天优、油占差异显著，与其余6个品系无显著差异。见表6。 3 讨论与结论
3.1 不同品种稻谷对重金属敏感性
根据供试稻米中不同重金属含量，可以发现不同品系、品种稻米对某种重金属的敏感性不同[17-18]，如重金属Cd含量五优品系>香占品系，Pb含量则反之；而同一品种稻米对不同重金属的敏感性也表现不同，诸多学者的研究也证明了此次观点[20-21]。同一品系内的不同品种对重金属的敏感性表现也不同[22]，如香占品系内，重金属Cd含量美香占>宜香3003，As含量米香占>象牙占，深优品系内Cr含量深优9516>深优9786、Hg含量深两优>深两优5814等。
3.2 重金属在土-谷壳-精米系统中的分配
此次研究结果表明，谷壳中重金属含量大于精米，这与严莎[22]等人的研究结果一致。不同品种类型稻谷（常规稻、杂交稻）与土壤重金属含量相关性表现一致，如土壤中的Cd、Pb含量与稻谷中的Cd、Pb含量均显著相关而与品种类型无关，谷壳与精米中的Cd、As、Hg含量也表现为显著相关而与品种类型无关，表明土壤中的重金属含量显著影响稻米的重金属含量，若要降低稻米中重金属含量，从土壤入手是一个行之有效的方法。而重金属在稻米植株体内的转移是由谷壳到精米，且不同重金属之间存在不同的相互作用，这也与诸多学者[23-24]的研究结果一致。
3.3 不同水稻品系对重金属的富集能力
由分析结果不难得出，稻米对不同重金属富集能力强弱顺序为Cd>Hg>As>Cr>Pb，且不同品系稻米对重金属富集能力差异较大，较为突出的银占系列稻米的重金属富集能力较强，与其余品种差异显著。所有品种稻米集中表现为对重金属Cd的富集能力最强，对Pb的富集能力最弱，表明重金属Cd易向籽稻米粒中转移，Pb不易向稻米籽粒中转移，与张潮海[11]、沈体钟[25]等人的研究结果一致，这也在一定程度上解释了的Pb在谷壳中的含量高于精米的原因。Cd的的迁移能力较强，这可能是由于Cd进入土壤主要以物理化学吸附为主，在土壤中形成络离子较易移动[26]，而Pb的迁移能力最弱，与Pb在土壤中以化学吸附为主，在土壤中形成溶解度较小的沉淀有关[27]。本研究结果还表明，Cr的富集系数也较小，但谷壳中的Cr含量显著高于精米，表明Cr易于从土壤向稻米中转移，但较难从谷壳向精米中移动。除此之外，As的富集系数也相对较小，这与众多学者的研究结果基本一致[28-29]。有研究表明水稻对As的吸收和积累有明显的独特性，水稻根部对As的积累能力远高于别的植物，但籽粒中的As含量很低[30]。
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