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全场彩虹技术是一种有效地同时测量雾化液滴粒径分布及折射率的方法，但现有算法或多或少地存在一些不足之处，故提出一种基于最小二乘法及优化过程的全场彩虹技术反演算法。从拍摄的全场彩虹中提取若干特征信息来估计粒径分布范围及折射率的初始值，用于构建线性方程组；通过最小二乘法解方程组获得粒径分布，并根据结果重构全场彩虹；基于所提出的优化过程不断调整粒径分布范围及折射率，最终得到较为准确的粒径分布及折射率。通过数值计算和实验研究验证了该算法的可行性，结果表明折射率的反演误差在10-4量级，反演的平均粒径的误差小于3 μm，反演的粒径分布与真实情况一致。