Ce基催化剂在烟气低温NH3-SCR中脱硝性能的研究

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以NH3为还原剂的选择性催化还原技术(NH3一SCR)是目前应用最广泛的氮氧化物(NOx)去除技术。利用NH3一SCR技术,能将NOx选择催化还原生成N2和H2O,从而完成其无害化处理。本论文通过对CeO2进行元素掺杂改性研究,建立了二元体系金属复合物催化剂Ce-X六种,X为别为Cr,Zr,Mo,Sn,W,Mn:负载型催化剂两种,分别为Ce/TiO2,Ce/C。从不同的沉淀剂的使用,焙烧温度等方面研究了制备条件对催化剂效果的影响,考察了这八个催化剂体系在其适应的温度段内的NO转化率及相应的N2选择性,最终确定Ce-Mn为优选体系,Sn、W等元素为较有潜力助剂元素。在以上基础上进行了三元体系的构建来优化二元体系,分别制备了Ce-Mn-Sm、Ce-Mn-Sn、Ce-Mn-W及Ce-W-Sn四个体系。结果表明三元体系确实改善了二元体系催化效果。其中Ce-Mn-Sn体系综合效果最佳,Ce0.5Mn0.4Sn0.1的催化效果在所测试的样品中最优,它起活温度低,活性温度窗口宽,在100~300℃测试范围内,该样品保持高于90%的NO转化率,故作为研究重点。以Ce0.5Mn0.4Sn0.1样品为基础,该样品在选择性方面还有待提高,通过掺杂W元素对该三元体系进行改性,极大程度降低了N20的生成,从而提高了催化剂NOx转化率。在200℃时,Ce-Mn-Sn-W0.3样品的NOx转化率比Ce-Mn-Sn样品高出约80%,N2选择性优异。H2-TPR表征结果证明W具有调节催化剂的氧化还原性的作用;通过NH3-TPD及insitu DRIFTS证明了W的引入有助于酸性的增加。此外,S02及H20的抗性实验表明Ce-Mn-Sn-W四元催化剂具有良好的抗水抗硫性。
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