以锑化铯(Cs3Sb)为代表的碱金属型半导体光阴极具有高量子效率、低电子发射度、光谱响应快等特点,可作为理想的新型电子发射源.然而Cs3Sb中碱金属敏感于含氧气体,从而导致其结构不稳定,工作寿命低,影响电子发射效率.利用超薄层状的二维材料进行涂层保护Cs3Sb基底,有望构建新型高性能光阴极材料,但目前仍然缺乏适合的二维材料,能够在保护基底同时维持低功函数(W)和高量子效率.近年来二维过渡金属碳/氮化物(MXene)材料逐渐成为研究热点,其灵活引入的悬挂键可以很好地调控MXene材料的结构和电子特性.本文系统构建了一系列M2CT2-Cs3Sb异质结,基于第一性原理计算分析了过渡金属元素(M)、原子配比(M/C)、堆垛构型及悬挂键(T)等对其W的影响.研究表明,不同悬挂键类型对构建异质结的W影响显著,相对于其他悬挂键(—F/—O/—Cl/—S/—NH),带有—OH/—OCH3悬挂键构成的M2CT2-Cs3Sb异质结具有相对较低的W.利用差分电荷密度和能级矫正分析解释了异质结W的变化原因,即异质结界面电荷重新分布导致界面偶极方向不同,造成电子逸出的势垒不同.经过筛选后发现,M2C(OH)2(M=V,Ti,Cr)和M2C(OCH3)2(M=Ti,Cr,Nb)结构可以看作理想的涂层材料,尤其是V2C(OH)2-Cs3Sb(W=1.602 eV)和Ti2C(OCH3)2-Cs3Sb(W=1.877 eV).本研究不仅有助于深入理解MXene-Cs3Sb异质结电子结构和光学性质,同时也为高性能光阴极材料的计算筛选提供参考依据.