【摘 要】
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近年来,硫化物固态电解质凭借其高安全性、高离子电导率、较宽电化学窗口等诸多优点受到了人们的广泛关注。掺杂改性被认为是一种提高硫化物固态电解质电化学性能的有效方法。鉴于稀土元素具有独特的电子结构与功能特性,掺杂稀土元素已成为提升固态电解质的离子导电性和降低晶界阻抗的有效策略之一。本工作使用稀土元素化合物氧化钪(Sc2O3)作为掺杂剂合成了一系列改性后的硫化物固态电解质。通过X射线衍射(XRD)、拉曼
【基金项目】
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国家自然科学基金(52173205,51973114);
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近年来,硫化物固态电解质凭借其高安全性、高离子电导率、较宽电化学窗口等诸多优点受到了人们的广泛关注。掺杂改性被认为是一种提高硫化物固态电解质电化学性能的有效方法。鉴于稀土元素具有独特的电子结构与功能特性,掺杂稀土元素已成为提升固态电解质的离子导电性和降低晶界阻抗的有效策略之一。本工作使用稀土元素化合物氧化钪(Sc2O3)作为掺杂剂合成了一系列改性后的硫化物固态电解质。通过X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜以及色散能谱(EDS)等表征手段证明了Sc2O3的成功掺杂。通过使用交流阻抗法测试了其电导率,结果表明当Sc2O3的掺杂量为x=0.04时,Li6.08P0.96Sc0.04S4.94O0.06Cl硫化物固态电解质显示出较高的离子电导率,可以达到3.17×10-3 S/cm。用Sc2O3掺杂量为x=0.04的硫化物固态电解质Li6.08P0.96Sc0.04S4.94O0.06Cl组装锂-锂对称电池显示出0.95 mA/cm~2的高临界电流密度(CCD)和在0.1 mA/cm电流密度下超过300 h的稳定锂-锂对称电池循环过程。Li6.08P0.96Sc0.04S4.94O0.06Cl基全固态电池显示出了249.03 mAh/g和191.2 mAh/g的首圈充放电比容量以及76.78%的首圈充放电效率,循环950圈后仍能保持123 mAh/g的放电比容量。即使在空气中暴露90 min后,Li6.08P0.96Sc0.04S4.94O0.06Cl电解质仍能表现出较好的晶形结构和良好的全固态电池循环性能。本工作为提高Li6PS5Cl型硫化物固态电解质的电化学性能提供了新的思路。
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