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锂离子电池因具有较高的能量密度和功率密度、较长的循环使用寿命、对环境无害等优点,已广泛应用在电动汽车、移动设备等领域。随着社会的发展,人们对锂离子电池正、负极材料的性能要求越来越高。对负极材料而言,与目前广泛应用的石墨负极材料相比,硅负极材料因具有极高的理论容量,而成为最有前景的下一代新型负极材料之一。然而,硅负极材料存在本征导电性能极差、充放电过程体积膨胀巨大等缺点,如何有效提高硅负极材料的电化学性能,成为当前学术界、产业界的研究前沿与热点。针对这些问题,本论文拟通过碳纳米材料与硅复合来改性硅负极的电化学性能,首先研究硅-碳纳米管复合负极材料对硅基负极材料电化学性能的改性,然后研究硅-石墨烯三维多孔复合负极材料对其电化学性能的改性,最后研究石墨烯包覆对硅负极材料电化学性能的改性。主要研究内容与结论如下:1.研究了硅-碳纳米管（Si-CNTs）复合负极材料的制备及其电化学性能。研究表明:纯硅粉负极材料在100 m A g-1的电流密度下,放电容量由首次的2250 mAh g-1,经过30次循环后,急剧下降至113 mAh g-1,容量保持率为5%,在5000 mA g-1的大电流密度下,比容量为3 mAh g-1,电池几乎失效;与纯硅纳米粉相比,碳纳米管的引入,使得电化学性能得到了显著提升:在100 mA g-1的电流密度下,经过120次循环后,比容量为352 m Ah g-1,容量保持率为10%,在5000 mA g-1的大电流密度下,比容量为233 mAh g-1。Si-CNTs表现出更为优异的电化学性能,主要是因为CNTs的引入,极大增加了硅负极材料的导电性,弥补了硅本征导电性差的缺点,促进了离子和电子的传输,使得其电化学性能得到了显著的提升。2.研究了硅-石墨烯三维多孔（3D Si-rGO）复合负极材料的制备及其电化学性能。研究表明,3D Si-rGO具有优异的电化学性能:在100 mA g-1的电流密度下,经过100次循环后,比容量为901 mAh g-1,容量保持率为24%,在5000 mA g-1的大电流密度下,比容量为100 mAh g-1;rGO的引入和三维多孔结构的构筑,一方面提高了负极材料的导电性,另一方面提供了容纳硅纳米颗粒在脱嵌锂过程中体积变化的空间,能够限制其体积膨胀、保持结构的完整,从而有效的提高其电化学性能。3.研究了石榴状硅-石墨烯（PSNGM）复合负极材料的制备及其电化学性能。研究表明,相比于没有氮掺杂的PSGM,具有氮掺杂石墨烯的PSNGM表现出更为优异的电化学性能:在100 mA g-1的电流密度下,经过150次循环后,比容量为1141 mAh g-1,容量保持率为36.4%,在5000 mA g-1的大电流密度下,比容量为270 mAh g-1。这主要是因为,氮掺杂石墨烯对硅纳米颗粒的包覆,能够提高其导电性、限制硅纳米颗粒的体积膨胀、提供离子电子传输通道,进一步提高其电化学性能。