【摘 要】
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采用水热合成法制备Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂,以扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、电子自旋共振(EPR)、拉曼光谱(Raman)对所制备的催化剂及反应过
【机 构】
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江苏开放大学,环境生态学院,南京210019;南京大学环境学院,污染物与资源化研究国家重点实验室,南京210023
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采用水热合成法制备Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂,以扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、电子自旋共振(EPR)、拉曼光谱(Raman)对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝(MB)和罗丹明B(Rh-B)及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)、双酚A(BPA)和苯妥英(PHT)为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C3N4掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明:Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O2·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O2·-的缺电子Al中心;引入的g-C3N4以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H2O2存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H2O2,使其被还原为·OH;同时,体系中H2O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al2O3-g-C3N4体系中TOF值为0.516 s-1,是传统均相芬顿体系TOF值(1.53×10-2s-1)的33倍以上.
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