【摘 要】
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CO2既是引起全球变暖的温室气体,同时也是地球上储量最丰富的碳源.随着大气中CO2含量急剧上升,如何利用CO2已引起重视.CO2的化学捕获和利用是将其资源化的重要手段之一.
【机 构】
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南昌大学高等研究院,江西南昌,330031
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CO2既是引起全球变暖的温室气体,同时也是地球上储量最丰富的碳源.随着大气中CO2含量急剧上升,如何利用CO2已引起重视.CO2的化学捕获和利用是将其资源化的重要手段之一.利用实验和理论研究相结合的方法,研究了氮杂环卡宾催化CO2转化为CO的反应.通过理论与实验相结合研究,提出了一个全新的观点：微量的H2O可作这催化体系中的助催化剂,并发挥重要作用.我们的DFT研究支持了H2O辅助质子转移机理.根据上述结果,设计和合成新型NHC,并实验研究其作为催化剂,以芳香醛作为氧的受体,还原CO2转化为CO.实验和理论模拟有着高度一致的结果,这也将直接证明我们所提出的机理是正确的.通过理论模拟的方法,同时研究了过渡金属氮化物活化二氧化碳并将其转化为一氧化碳的机理,并系统地提出了催化剂的电子结构与催化活性之间的关系.而后,从实验上设计和合成了高效的仿生二氧化碳还原的醌类催化剂.二氧化碳转化率达到90％以上.
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