磁性材料在工业制造、航空航天、国防军事、电子元件、先进医疗等产业中的重要性日益突出。然而,由于传统磁性材料硬度低、热稳定性差和化学惰性不足等原因,限制了其在极端环境中的应用。目前缺乏保持磁学性能同时显著提升其力学性能的方法。面对这个困局,亟需在科学上找到磁性和力学性能的关联机制;材料上获得具有优异力学性能的新型磁性多功能材料,取得与应用相关的各类参数。高温高压方法可以合成其他条件无法制备的新型化合物,在合成过程中可以通过前驱物化学比、温度与压力等条件对产物的结构、电子结构和各种性能进行调制,从而获得具有多种优异功能的新型材料。本工作针对铁硼化合物进行了高温高压合成,并以此为基础尝试加入其他过渡金属元素,对所获得的样品进行性质表征与计算模拟,深入研究了它们的磁学性质、力学性质、成键特性等,得到了如下的创新性成果:一、采用高温高压法合成了高硬度磁性材料Fe2B（空间群I4/mcm）,发现此体系中硬度与磁性存在相互竞争关系。在5 GPa,1500 K的条件下合成了Cu Al2型的Fe2B多晶块状样品,测得其磁饱和强度为156.9 emu/g,维氏硬度为12.4 GPa,力学性能远高于传统磁性材料。X射线光电子能谱（XPS）分析和计算模拟结果表明,其高硬度主要来源于Fe原子与B原子之间d-p杂化形成的高强度Fe-B键骨架。强磁性主要来源于Fe-Fe键中上下自旋电子的成键/非键态差异导致的自旋极化效应。Fe-B键和Fe-Fe键对Fe 3d电子的竞争是影响其磁性和硬度的关键因素。由此提出设计高硬度磁性材料应遵循两个基本原则:1.引入高强度的成键骨架2.选择合适的轻元素浓度以减少磁性金属的电子转移量。二、利用高温高压法成功制备了具有优异磁学性能的硬质材料β-Fe B,并确定了其Fe-3d轨道与“之”字形B链之间选择性电子转移是调制体系硬度、磁性和导电能力的关键因素。在5 GPa、1800 K条件下成功合成了单相的β-Fe B多晶块体材料,实验测得其饱和磁化强度为79.54 emu/g、抗氧化温度超过800 K、硬度为15.6 GPa、电阻率为3.4×10-6Ω·m;β-Fe B是一种具有高硬度和良好导电性的抗氧化磁性材料。结合XPS分析和计算模拟发现,其高硬度来源于共价的“之”字形硼链,强磁性来源于Fe-3d轨道大量的未配对电子。“之”字形硼链的形成需要Fe提供价电子,并且在电子转移过程中存在自旋选择效应,自旋多数态电子是转移的主要参与者。Fe-B之间电子转移的自旋选择效应是调控体系硬度、磁性和导电性能的关键因素。三、利用高温高压法首次合成了Mn4B结构的高硬度、高热稳定性铁磁自旋玻璃材料Cr Fe B,明确了其磁特征的产生原因。通过XRD和EDS分析,确定其空间群为Fddd,Cr原子与Fe原子随机排列在晶胞内16e和16f位置。Cr Fe B的维氏硬度值为14.2 GPa,高于硼化物Fe2B和Cr2B,其高硬度来源于晶体内四种不同的金属与硼的成键骨架。交/直流磁化率测试表明,在2-400 K测试温区内出现由磁阻挫引起的自旋玻璃行为,其冻结温度随频率的演化关系遵循Vogel-Fulcher定律。Cr Fe B的室温磁饱和强度为4.79 emu/g,矫顽力为125.89Oe。XPS分析结合计算模拟表明,体系的磁性来源于邻近的Fe和Cr原子的d-d杂化作用。体系中存在4种不同磁性状态的金属原子,Fe与Cr的随机占位导致材料内部铁磁区、反铁磁区和顺磁区的无序排列,这符合典型的自旋玻璃特征。此外,Cr Fe B具有优异的热稳定性（＞1200K）,是一种潜在的耐高温磁性材料。这些结果将有助于理解Cr Fe B的复杂磁性行为,并为设计多功能三元过渡金属硼化物打下基础。四、利用高温高压方法成功合成了三元层状过渡金属硼化物Fe（Mo B）2,并解释了其磁性的来源。Fe（Mo B）2属于典型的纳米层堆垛结构,Fe B2层和Mo层沿c轴方向交替堆叠。维氏硬度测试显示其硬度为10.72 GPa,远高于传统磁性材料的硬度,其优异的力学性能主要来源于内部共价性的B2短链。机械强度的各向异性指数表明Fe（Mo B）2在（100）和（010）平面上具有更强的各向异性,而在（001）平面上的各向异性更小,这些分析符合层状结构特征。Fe（Mo B）2在室温下表现出铁磁亚稳态特性,饱和磁化强度为8.35 emu/g,矫顽力96.12 Oe。其铁磁性主要来源于Fe 3d-eg轨道和Mo-4d轨道之间局域的d-d轨道杂化效应。Fe（Mo B）2存在一个沿c轴方向的易磁化轴,Mo原子作为媒介实现两个Fe原子之间的交换作用。综上,对本工作所合成的4种铁基硼化物的性质规律性对比发现,硬度上:Fe基硼化物的硬度主要受到轻元素骨架支配,而金属与硼元素之间的成键强度也会对其硬度造成影响;磁性上:体系的强磁性主要来源于Fe 3d电子的自旋极化作用,Fe 3d电子的转移和杂化是调控Fe基硼化物体系硬度和磁性的关键因素。硬度和磁性相互影响关系:随着Fe 3d电子转移量的增加,体系内趋向于形成更强的成键骨架,这对于材料的硬度具有重要作用。然而,由于电子转移过程中自旋选择效应的存在,导致体系的磁性随电子转移量的增加而逐渐降低。因此,选择合适的Fe 3d电子的转移量,以平衡硬度和磁性的矛盾将是设计、调控Fe基轻元素化合物体系的核心。此外,Cr Fe B的自旋玻璃行为和Fe（Mo B）2的铁磁亚稳态行为等现象表明金属间的d-d轨道杂化会对体系的磁性产生深刻影响,导致产生一些新奇的磁性行为。通过在Fe-B体系中引入不同磁性的金属原子,将极大的拓展Fe基硼化物体系的磁多样性。本论文的工作有助于提升对高硬度磁性材料的认识,为进一步设计新型硬质多功能磁性材料提供理论基础。