三元层状LiNi_1-x-yCo_xMn_yO₂（NCM）正极材料由于三种原子间的协同效应倍受当前新能源材料研究者的关注。其中LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂（NCM622）正极材料即拥有高比容量也具有较高循环稳定性和良好的热稳定性。本文系统性的研究了高比能动力锂离子电池NCM622正极材料的绿色制造工艺,并优化了制备工艺参数;随后又对其开展了包覆改性研究,并揭示了该材料在高低温环境中的失效机理,最终通过COMSOL仿真计算解析了化学反应-温度-应力（应变）之间的耦合关系。相关研究及主要创新性结论如下:1)构建了氢氧根共沉淀热力学与动力学模型,揭示络合剂与过渡金属离子在碱性环境中共沉淀反应机理。并通过Visual MINTEQ 3.1软件对多种绿色环保型络合剂的共沉淀反应进行动力学计算分析。计算分析指出乳酸盐在p H=11.15时具有最佳共沉淀效果,是作为NCM前驱体材料共沉淀反应最理想的络合剂。2)采用乳酸钠作为络合剂,利用共沉淀法制备了Ni_0.6Co_0.2Mn_0.2（OH）₂前驱体,系统地研究了共沉淀工艺参数对前驱体结构及正极材料电化学性能的影响,揭示共沉淀p H值及共沉淀温度对NCM622正极材料结构及电化学性能的影响机理。研究发现前驱体Ni_0.6Co_0.2Mn_0.2（OH）₂最佳共沉淀p H值为11.0,共沉淀温度为60℃,该条件下制备的NCM622由于其特殊的α+β-(Ni_0.6Mn_0.2Co_0.2)（OH）₂相结构,相应正极材料的电化学性能最佳。系统的研究了烧结工艺参数并揭示了烧结温度及时间对NCM622正极材料结构及电化学性能的影响机理。采用SEM、XRD等表征手段发现当烧结温度过低或时间过短时一次颗粒生长不足,烧结温度过高或时间过长则会导致晶界融化,晶粒发生粘连,研究指出最佳烧结温度为800℃,烧结时间为15h。3)通过湿化学法成功将Ti₃C₂（OH）₂材料包覆在NCM622正极材料表面,通过探讨Ti₃C₂（OH）₂的包覆改性机理发现Ti₃C₂（OH）₂包覆层并未对正极材料原结构产生影响,但改性后NCM622正极材料的倍率及循环稳定性明显提高;研究表明适量Ti₃C₂（OH）₂包覆层（3.0wt.%）可以改变电解液及正极材料界面结构,减小充放电过程中的电荷转移阻抗,增强锂离子的扩散能力。当含Ti₃C₂（OH）₂包覆量过多时（5.0wt.%）,较厚包覆层减少了电解液与正极材料的接触,降低了NCM622正极材料的放电容量。4)系统的探究了环境温度（-20℃～60℃）对NCM622正极材料充放电失效机理的影响,研究发现不同测试温度对正极材料电化学性能的影响机理不同:高温下NCM622正极材料的失效主要是由电解液分解产物与正极材料的副反应引起的。低温下正极材料电化学性能衰减主要是由材料电荷转移阻抗R_ct骤增导致的,同时发现R_ct^-1与温度的变化规律符合Arrhenius公式。5)通过有限元法仿真了NCM622正极材料嵌锂过程中的锂离子传递过程,分析了反应过程中温升及应力分布随时间的动态关系,发现了锂离子嵌入速度由快变慢后趋于动态平衡,正极材料中的应力状态随时间变化规律与温度-时间曲线一致,揭示了正极材料中化学反应-温度-应力（应变）之间存在的耦合对应关系。