硫化物掺杂TiO2光催化剂的合成及性质研究

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本文结合溶胶-凝胶技术和水热法,选取不同的前驱体合成得到了Sb2S3、Bi2S3和CdS掺杂Ti02光催化剂,利用X-射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X-射线光电能谱(XPS)、氮气低温吸附和固体紫外-可见漫反射图谱等对掺杂Ti02光催化剂的结构和光谱性质进行了表征。掺杂Ti02光催化剂的光催化性质通过降解四硝基苯酚(4-NP)溶液表征。论文的主要研究内容如下:1.以吡咯烷二硫代氨基甲酸锑作为前驱体,将其氯仿溶液与钛酸四丁酯的醇溶液制成溶胶。结合溶胶-凝胶(SG)和水热法设计溶胶-水热(SH)和凝胶-水热(GH)两条合成路线,反应过程中锑配合物热分解形成Sb2S3掺杂Ti02光催化剂。以铋相应配合物替代锑配合物合成得到了Bi2S3掺杂Ti02光催化剂。探讨了合成路线、掺杂物、掺杂浓度以及降解溶液的pH值等对光催化剂催化效率的影响。结果表明,使用凝胶-水热合成路线,掺杂浓度分别为3.0 mo1%的Sb2S3/TiO2,1.0mol%的Bi2S3/TiO2的光催化剂在降解溶液的pH值为8时催化效果较好。2.为探讨配合物前驱体对掺杂Ti02光催化剂催化效率的影响,通过改变配体,合成了二乙基二硫代氨基甲酸锑/铋,并以此作为前驱体通过凝胶-水热法合成Sb2S3/Bi2S3掺杂Ti02,并对其催化性质进行了表征。结果表明,以二乙基二硫代氨基甲酸锑前驱体合成的3.0 mo1%掺杂的Sb2S3/TiO2光催化剂的催化效率最好。3.通过微波醇热法制备CdS纳米粒子,将其分散于异丙醇溶剂中并与钛酸四丁酯形成均一凝胶,利用凝胶-水热法合成CdS掺杂Ti02光催化剂。结果表明,其具有良好的结晶度,且尺寸分布较窄,光催化性能优于P25。与溶胶-凝胶和溶胶-水热法相比,凝胶-水热法合成的Sb2S3, Bi2S3和CdS掺杂Ti02均有较好的结晶度,纳米粉体的粒径分布较窄。XPS分析结果表明,Sb2S3/TiO2光催化剂中部分S被氧化生成S6+(SO42-)和S4+(SO32-和S02)的高价S离子,Sb2S3、Bi2S3和CdS掺杂Ti02光催化剂不同程度地拓宽了Ti02的光谱吸收。其催化效率与红移波长并不成正比,这也说明Ti02的光催化性质受多种因素综合影响。
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