论文部分内容阅读
ZSM-5沸石分子筛属于高硅沸石,具有三维交叉的MFI孔道结构,比表面积高,水热稳定性好,广泛应用于工业催化领域、生物化学领域以及环境等领域。在含VOCs尾气吸附净化过程中,需要使用疏水性的ZSM-5分子筛,ZSM-5的疏水性与分子筛表面的Si-OH基团含量有关,硅铝比越高,表面亲水基Si-OH含量越低,疏水性越高。通过提高ZSM-5分子筛的硅铝比,降低分子筛表面的Si-OH基团数量,合成更多的Si-O-Si基团,是提高ZSM-5分子筛的疏水性有效途径。本文以啤酒硅胶为硅源,铝酸钠为铝源,正丁胺为模板剂,NaOH调控体系碱度,采用水热原位法晶化合成ZSM-5,单因素法考察硅铝比、模硅比、水硅比、钠硅比、晶化时间以及晶化温度等因素对ZSM-5疏水性的影响,将所制备的疏水性ZSM-5涂覆在不同基材表面,通过XRD、BET、SEM等方法表征合成条件与分子筛结构的关系,及其对涂覆工艺的影响。合成 SiO2:Al2O3=100、300、500、800、1000 的 ZSM-5 时,只有投料 SiO2:Al2O3=300 与 SiO2:Al2O3=500 达到投料 60%以上;SiO2:Al2O3=300体系中,疏水ZSM-5的最优合成条件是:正丁胺/SiO2=0.3-0.4,H2O/SiO2=40,NaOH/SiO2=0.1-0.2,晶化温度 120℃-150℃,晶化时间48h。SiO2:Al2O3=500体系中,疏水ZSM-5的最优合成条件是:正丁胺/SiO2=0.4-0.5,H2O/SiO2=40,NaOH/SiO2=0.1-0.2,晶化温度 120℃-150℃,晶化时间 48h。在 SiO2:Al203=300 与 SiO2:Al2O3=500两个体系中,最佳合成条件下制备的ZSM-5分子筛静态吸水率最低并且ZSM-5分子筛硅铝比越高,疏水性越好。基体表面涂覆采用自制的铝溶胶与ZSM-5混合球磨制备活性浆料,将基体浸渍于活性浆料中进行表面涂覆。ZSM-5在柔性陶瓷纤维纸表面涂覆量随混合浆料的表观黏度增加而增大,最佳涂覆表观黏度为200-400mPa·s,负载量为20%wt.-60%wt.,涂层表面颗粒度均匀,表面平整。涂层的负载率越高,脱落率越高,最佳的涂覆量应该控制在50%wt.-60%wt.。ZSM-5在刚性基材(堇青石蜂窝陶瓷、FeCrAl合金片、单晶硅片)表面涂覆的最佳表观黏度为180mPa·s-2030mPa·s,堇青石蜂窝陶瓷的涂覆量在5.79%wt.-24.79%wt.,金属基体负载率由0.52%wt.增加至5.09%wt.,单晶硅片负载率由0.42%wt.增至4.75%wt.。单晶硅片的临界涂覆量为8.3%wt.,金属片的临界涂覆量也可认为在8.3%wt.左右。堇青石蜂窝陶瓷的临界涂覆量为42%wt.。