基于密度泛函理论,首先以水分子簇（H2O）2为研究对象,采用GGA/PW91、GGA/PW91-TS、GGA/PBE、GGA/PBE-TS、GGA/BLYP、GGA/HCTC、B3LYP-Grimme、m-GGA/MS0、m-GGA/TPSS、m-GGA/M06-L共10种常用的密度泛函理论方法计算水分子簇（H2O）2的理论拉曼光谱,从中选出适用于分析液态水分子间氢键的相对精确且成本较低的泛函;其次使用该泛函,计算45种水分子簇（H2O）n（n=1-21）的理论拉曼光谱,以此为依据解析室温下超纯水的实验拉曼光谱;同时将理论值与实验值进行比较,指认液态水的拉曼光谱特征峰所属的振动模式,探讨缔合态与非缔合态在液态水中的占比;最后按此比例构建混合水分子簇（H2O）103模型,进行结构优化及动力学计算,分析液态水分子间氢键弛豫的动力学过程,并探讨温度及离子对液态水分子间氢键的键长、键角、弛豫时间的影响。结果表明,计算液态水理论拉曼光谱的最佳泛函为m-GGA/TPSS、最佳水分子簇为（H2O）、（H2O）2、（H2O）4,液态水的拉曼光谱在50-4000 cm-1频域内共有十三种振动模,从高到低分别为缔合态水分子的受氢键影响的H-O-H不对称伸缩振动、缔合态水分子的独立H-O-H不对称伸缩振动、缔合态水分子的独立H-O-H对称伸缩振动、自由态水分子的独立H-O-H不对称伸缩振动、自由态水分子的独立H-O-H对称伸缩振动、缔合态水分子的受氢键影响的H-O-H对称伸缩振动、缔合态水分子间氢键的不对称伸缩振动、缔合态水分子间氢键的对称伸缩振动、H-O-H剪切振动、H-O-H共价键的摇摆和剪切振动、氢键的伸缩和摇摆振动;液态水中缔合态与非缔合态的比例约为68:32;室温下液态水分子簇（H2O）103的氢键弛豫时间为275 fs;温度对氢键弛豫有明显影响,相同温度时共价键键长远小于氢键、共价键键角小于氢键,温度略微升高对共价键、氢键影响都不大,373.00 K时共价键数量不变、键长骤减,氢键键长数量明显减少、迅速变长,弛豫时间逐渐增加,氢键更难存在;Ca2+可促进氢键缔合,使氢键数量增多、键长减短、弛豫时间减短;Cs+、H+、Cl-、I-、OH-均在一定程度上破坏了氢键的形成,其影响作用的由大到小排序为I-＞OH-＞Cl-＞Cs+＞H+。