【摘 要】
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随着环保要求的日益严苛,2020年我国将全面推广乙醇汽油,逐步禁止甲基叔丁基醚（MTBE）在汽油中的使用,这无疑对MTBE以至碳四的利用造成巨大影响,MTBE装置路在何方?与此同时,芳烃与乙烯、丙烯成为未来全球化学品的发展方向,国内芳烃需求量呈逐年增加趋势,且供给不及需求,预计未来仍将存在供需矛盾。目前虽已有很多关于甲醇制芳烃（MTA）等轻烃芳构化反应的研究,但其经济性受石油价格波动影响较大。因此
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随着环保要求的日益严苛,2020年我国将全面推广乙醇汽油,逐步禁止甲基叔丁基醚（MTBE）在汽油中的使用,这无疑对MTBE以至碳四的利用造成巨大影响,MTBE装置路在何方?与此同时,芳烃与乙烯、丙烯成为未来全球化学品的发展方向,国内芳烃需求量呈逐年增加趋势,且供给不及需求,预计未来仍将存在供需矛盾。目前虽已有很多关于甲醇制芳烃（MTA）等轻烃芳构化反应的研究,但其经济性受石油价格波动影响较大。因此,考虑利用芳构化技术将来自石油路线的MTBE经催化转化制芳烃是一项具有战略意义的创新性举措。这不仅可以为MTBE今后的发展转型找到一条合理的工业化路径,还可以缓解传统石油路线制芳烃的压力、拓宽芳烃生产原料的来源。本文对不同原料的芳构化反应性能进行了探索,并以MTBE为原料在固定床微型反应器上对其芳构化反应路径及工艺进行了探究,为MTBE的转型提供了新思路,对进一步深入研究MTBE的芳构化反应及其工业化应用提供了参考。论文具体工作如下:（1）在相同条件下考察了不同原料的芳构化反应性能,发现以醇类及MTBE为原料时,裂化副反应较弱,副产干气及液化石油气（LPG）含量较低,芳烃选择性高且芳烃收率随原料碳数的增加而增加。在各种原料中,MTBE表现出优异的芳构化性能,实验条件下可实现完全转化且芳烃收率高达74%,干气小于3%,证明了MTBE芳构化方案的可行性。（2）通过对MTBE芳构化反应路径探究,发现MTBE的分解路径分为两种:低温下分解为[C4]+和[C1]+组分;高温下可以直接脱氧生成[C5]+中间体。C3、C4为芳构化反应的初级产物,而烯烃作为反应的中间体经二次反应生成芳烃。（3）在MTBE芳构化反应路径的基础上对其反应网络进行了进一步的细化完善,发现低温下MTBE分解出的[C1]+组分为甲醇,且高温下易脱氧生成甲烷。同时,产物中的乙烯、丙烯来源于芳构化过程中的烯烃断键、烷基芳烃脱烷基等过程。而在C6～C8芳烃中,C8芳烃最先生成,随着反应的进行部分C8芳烃发生脱烷基反应向C7、C6芳烃转化。（4）探索了MTBE芳构化反应的工艺条件,发现氢原料比与压力对芳构化反应影响较弱,而温度和空速是影响芳构化效果的两个重要因素。高温有利于芳构化的进行,低空速有利于二次反应生成芳烃。得出了实验条件下适宜工艺条件范围:温度450～500°C、压力2 MPa、空速1 h-1以及氢原料比80:1～150:1。
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