【摘 要】
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随着科学技术的不断更新换代,大量的生化污染物质被排放到环境之中,给环境带来不可逆转的伤害。其中酚类物质和染料因高毒性、不易降解等特性尤为引人注目,越来越多的研究者致力于二者的研究工作中。次血红素六肽(DhHP-6)是一种具有较高催化活性的过氧化物酶模拟物,在酚类检测和染料降解中有较大的应用潜力,但游离的DhHP-6在催化过程中易受环境因素的影响,同时会因发生聚集致使其催化活性降低。介孔材料凭借比表
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随着科学技术的不断更新换代,大量的生化污染物质被排放到环境之中,给环境带来不可逆转的伤害。其中酚类物质和染料因高毒性、不易降解等特性尤为引人注目,越来越多的研究者致力于二者的研究工作中。次血红素六肽(DhHP-6)是一种具有较高催化活性的过氧化物酶模拟物,在酚类检测和染料降解中有较大的应用潜力,但游离的DhHP-6在催化过程中易受环境因素的影响,同时会因发生聚集致使其催化活性降低。介孔材料凭借比表面积高、孔径可控、负载量大等优势,现已作为一种固定化酶的载体被用于许多催化反应中。分子印迹材料稳定性好、特异性强,常被用于物质分离和富集过程中。本论文将两种技术相结合,制备出了以DhHP-6为模板的分子印迹介孔材料,期望制备的材料在保证DhHP-6的酶活性的前提下,更大程度地发挥负载在其上的DhHP-6的功能,同时提升其在催化环境下的稳定性。首先,对制备的材料进行系列表征,结果表明材料为大小均一的规则球形,表面为孔径均一的介孔结构,对DhHP-6有较高的负载量,最高可达115.82 mg/g。在中性条件下,DhHP-6印迹介孔材料不易释放其负载的DhHP-6,释放率约20%左右,弥补了介孔材料固定化酶或模拟酶时容易泄漏的缺陷。接下来对负载了DhHP-6的分子印迹介孔材料(DhHP-6-MSNs)的应用开展了以下研究:(1)对DhHP-6-MSNs进行过氧化物酶活性测定,它能够使底物TMB明显变色,说明该材料酶活性较强。将DhHP-6-MSNs用于酚类的检测和鉴定,确定了保证DhHP-6-MSNs最佳催化活性的制备条件和使用条件。相比于游离的DhHP-6,DhHP-6-MSNs催化活性受温度和p H影响更小,具有更好的储存稳定性和重复使用性。结合PCA和HCA等统计学方法,可以实现对苯酚的定量检测和对六种不同酚类的鉴别。(2)在H2O2存在的条件下,DhHP-6-MSNs可以实现对亚甲基蓝和罗丹明B两种染料的催化降解。DhHP-6-MSNs在p H 7.0-9.0、室温条件下对两种染料清除率都维持较高水平。与此同时,材料的热稳定性能较好,清除率受催化过程中温度影响较小。综上所述,分子印迹介孔材料对DhHP-6有较大的负载量,可以作为DhHP-6的一种优良载体。相比于游离的DhHP-6,DhHP-6-MSNs具有催化效率更高,稳定性更好以及可重复使用多次等优势,在环境污染物的分析与降解中有广阔的应用前景。
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