芳基硼酸荧光/磷光法识别单糖及水溶性碳纳米管制备方法

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第一章:本章首先简要介绍了糖的结构、性质、及检测识别糖的意义和方法。芳基硼酸荧光探针识别是其中重要的方法。从单糖和芳基硼酸的结合模式出发,介绍了单糖-芳基硼酸的结合常数的计算方法。根据不同的识别机理,系统总结了PET型和ICT型荧光探针对单糖识别的原理和研究现状。其次,概述了非除氧室温磷光的研究背景以及生物表面活性剂脱氧胆酸钠胶束体系在发光分析中的应用,并着重对我们课题组近年来在这方面的研究成果进行了简要总结。最后,提出了采用磷光方法对单糖进行检测的可行性和优势。第二章:本章采用荧光光度法研究了3-喹啉硼酸(3-QBA)对单糖分子的识别作用。考察了浓度、乙醇含量、pH值以及各种常见的单糖(D-果糖、D-半乳糖、D-甘露糖和D-葡萄糖)的浓度等对3-QBA荧光光谱的影响。实验结果显示,除D-葡萄糖外,3-QBA与各单糖结合后的荧光强度都有不同程度的提高。通过非线性拟合求得3-QBA与D-果糖、D-半乳糖和D-甘露糖的结合常数K分别为7.3×10~2 L/mol、0.37×10~2L/mol和0.28×10~2L/tool,说明3-QBA对D-果糖有很好的识别能力。最后,对可能的识别机理做了简要的讨论。本章的工作也为进一步采用磷光方法检测、识别单糖分子奠定了实验基础。第三章:本章研究了2-溴喹啉-3-硼酸(BrQBA)的磷光性质及其在识别单糖中的应用。非除氧条件下,在脱氧胆酸钠()水溶液中得到了较强的BrQBA磷光。考察了NaDC浓度、放置时间、加热等对其磷光强度的影响。当NaDC浓度为4.0 mmol/L时,磷光强度达到了最大值。说明以二聚体形式存在的NaDC为BrQBA提供了刚性的疏水环境,阻止了氧的猝灭作用。磷光寿命衰减符合双组分衰减规律。长寿命和短寿命组分的寿命分别是6.99ms和1.39ms,长寿命组分的分布分数为73.5%,说明大部分BrQBA分子得到了有效的保护。BrQBA在NaDC胶束中显示出了特殊的磷光性质,如磷光强度随着放置时间在200小时内不断增加,加热有助于加快BrQBA与NaDC之间的作用。当体系中加入几种常见的单糖时,BrQBA的磷光强度均有不同程度的增强。BrQBA与D-果糖、D-半乳糖、D-葡萄糖和D-甘露糖的结合常数分别2.58×10~3,1.84×10~3,1.55×10~3以及1.29×10~3L/mol,显示出对D-果糖具有较强的识别能力。这是第一个用芳基硼酸的磷光光谱对单糖进行识别的研究。第四章:本章合成了羟基化水溶性多壁碳纳米管(MWNTols)。通过正交试验法对反应条件进行了优化,并用TEM、SEM、拉曼光谱等手段对羟基化产物进行了表征。溶解度可达0.72mg/mL。在此基础上将羟基化产物MWNTols经PVP包裹后合成了MWNTols-PVP。由于PVP良好的亲水性进一步增强了包裹产物在水中的分散性能,溶解度上升至2.34mg/mL,且其水溶液均匀、稳定,在室温下保存2月以上不发生聚集和沉淀。计算结果显示:产物MWNTols-PVP中碳纳米管(MWNTols)的含量为41.0%。
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