为解决全球变暖、环境污染和能源安全等严重的全球问题,人们使用无碳或低碳的可再生能源和清洁能源替代高碳的化石燃料。目前有许多可用的能源,其中大部分来自化石燃料,如煤、石油和天然气。然而,不可再生化石燃料的稀缺性和损害环境的缺点,激发了人们对创新型技术的大量研究。氢能有潜力成为未来可替代化石燃料的碳中和能源。特别是利用绿色的太阳能发电,然后电催化分解水被认为是一种有前途的、绿色的、低成本的纯氢生产方法。目前,可用的分解水催化剂主要由贵金属如Pt、RuO2和IrO2组成。这些金属价格昂贵和稀缺性的特点限制了它们在大规模能源生产中的应用。因此,我们迫切需要用低成本且含量丰富的元素制备催化剂,并用于更广泛的生产。在碱性环境中进行整体分解水是工业大规模制氢的一种有效方法;然而,它受到强碱条件下电催化剂活性低的限制。此外,在同一电解液中析氢反应（HER）和析氧反应（OER）电催化剂的不相容组合严重影响了水电解的整体性能,并增加了生产成本。实际上,OER是一个热力学和动力学的上坡过程,涉及四个质子耦合电子转移途径。因此,制备高OER活性催化剂比高HER活性催化剂更具挑战性。因此,本实验的主要目标是设计高效、低成本、双功能的催化剂或系统,通过简便的合成路线及无毒低毒的化学品进行整体分解水。最近,碳包覆的异质结构电催化剂由于其独特的结构配置而备受关注,具有很大的竞争优势。此外,值得注意的是,通过调节电子结构、杂原子掺杂（例如,N、B或其他）、界面控制和缺陷工程（例如,原子空位、边缘）可以在石墨碳中产生更多的催化活性位点和碳骨架。因此,实验研究提出并合理设计了一系列过渡金属（TMs）基（Co、Ni、Fe和Mo）富碳双功能催化剂,例如Co3Fe7@CNSs、Co/MoO2@NC、CoFe2O4/Ni Fe3@C、Co/Mo2C/Co6Mo6C2@C和CoMoO4/CoMoB@BC。与其他制备的样品相比,Co/Mo2C/Co6Mo6C2@C复合材料在很宽的p H电解质范围内表现出最出色的催化性能和稳定性。实验工作简述如下:1.采用简单的一锅热解法合成包裹在介孔碳纳米片（Co3Fe7@CNSs）中的Co-Fe合金纳米粒子（NPs）。在最佳条件下,Co3Fe7@CNSs/750/4h催化剂表现出显著的催化性能。在1.0 M KOH溶液中进行HER和OER测试,该催化剂在10 mA cm-2的电流密度下具有181和301 mV的低过电势,Tafel斜率分别为124.8和38.59 m V dec-1。通过设置双电极电池,在1.0 M KOH溶液中进行整体分解水,1.610 V时电流密度达到10 mA cm-2。本文详细阐述了包裹在碳纳米片中的钴铁纳米颗粒的复合结构,此结构可以增加表面积并提供更多的活性位点,最终提高催化剂的整体催化活性。此外,不同温度煅烧对催化剂结构的影响具有协同作用。本章介绍了稳定的碳包覆过渡金属（TMs）基电催化剂的简便合成路线,并为未来合理设计高效分解水电极材料应用提供了有价值的思路。2.本章通过简单的热解方法原位制备超薄碳纳米片（NFC@CNSs）包裹的Ni-Fe-Co基混合金属/金属氧化物纳米颗粒。在最佳条件下,在1.0 M KOH溶液中,HER和OER在10 mA cm-2的电流密度下分别具有213和256 m V的低过电势,具有显著的活性。结果表明,分层花状纳米结构具有丰富的微孔和145.39 m2g-1的高比表面积,具有优异的催化效率。在碱性介质中的双电极系统中,施加相当低的电压1.590 V就可以达到10 mA cm-2的电流密度,用于整体分解水。结果表明,三金属混合金属/金属氧化物纳米粒子和碳纳米片之间的强耦合是形成如此显著的电化学性能、电子结构优化和对整体分解水的稳定性的原因。结果表明,碳纳米结构在电催化剂的稳定性和性能发展中起着至关重要的作用,为进一步设计和探索在较宽的p H范围内具有更高效率的电极材料提供了重要参考。3.本章开发了一种简便的一锅热解,使用不同的碳源,即水杨酸、邻苯二甲酸、酒石酸钠和富马酸。通过对纳米材料的表面进行优化,显著提升复合材料的催化性能。最佳催化剂（CMC/750SA）在1.0 M KOH溶液中进行HER和OER测试,在10 mA cm-2的电流密度下分别达到138和281 mV的低过电势。此外,CMC/750SA催化剂对HER具有出色的活性,在酸性溶液（H2SO4（0.5 M））中,具有118 mV@10 mA cm-2的低过电位电势,并在48小时内保持稳定。CMC/750SA作为双电极系统的阴极和阳极,在1.0 M KOH中具有1.589 V@10 mA cm-2的电池电压。这项工作表明,优化界面结构工程对于提高整体分解水性能和促进杂原子掺杂碳基电催化剂的环保设计起着至关重要的作用。4.在前面的工作基础上,我们进一步探索低成本、高性能的电催化剂。本章采用一种简单的两步退火方法合成分层Co/Mo O2@氮（N）掺杂的碳纳米片（CMO@NC）电催化剂,该电催化剂来源于低成本和可持续的荷叶生物质并用于分解水。CMO@NC/450催化剂拥有独特的表面结构特征、大比表面积、丰富的介孔/微孔和高含量吡啶氮。此外,双电极系统的CMO@NC/450催化剂表现出显著的分解水活性,在碱性电解质中仅具有1.629V@10 mA cm-2的电池电位。结果表明,分层花状形态有利于增加接触面积,防止聚集,并为HER和OER提供更多的活性位点。此外,Co/MoO2和N掺杂碳异质结构界面之间的协同效应增强了电荷的离域性,最终提高了催化活性和稳定性。这项工作旨在促进对具有合适杂原子掺杂结构和组成的设计的探索,以开发用于高效分解水的高效且可持续的电催化剂。5.本章采用了一种简便的溶剂热合成硼-（B）掺杂的碳基纳米复合材料CoMoO4/CoMo B（CoMo@BC）,可作为双功能电催化剂用于整体分解水。制备的CoMo@BC电极在1.0 M KOH溶液中,电流密度为10 m A cm-2时仅需163 m V（HER）和279 m V（OER）的低过电势,并能够在100小时内保持良好的稳定性。结果表明,碳基体中的硼表现出对其电子结构的高度调控,从而提高了其导电性并增加了大量的电化学活性位点。此外,富氧空位和强协同效应可以有效优化中间体在硼掺杂碳/CoMoO4/CoMo B界面处的结合能,从而促进缓慢的HER/OER动力学。CoMo@BC样品在碱性电解槽中同时用作阴极和阳极,施加1.650 V的电压才能获得10 mA cm-2的电流密度以进行整体分解水。本研究提出了一种巧妙设计的纳米结构和一种简便的制造策略,用于非贵重过渡金属基双功能电催化剂,具有高效率和耐用性。