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随着化工产业的发展,产生了大量的工业废水。开发新型光催化材料并进行多级循环利用处理各类废水,对于提高光催化效率,降低光催化运行成本具有重要意义。铁基类水滑石材料(Fe3+-LDHs)是一种阴离子层状复合物,具有明显的可见光催化活性,Fe3+-LDHs层板结构中的二价和三价金属可以达到原子水平的混合,使金属活性中心更均匀的分散。Fe3+-LDHs异构化后弥补了单一金属氧化物带隙较大,空穴易与电子复合的缺陷,通过高效吸附和光催化协同偶合,可分阶段降解含酚废水、有机染料（甲基橙）废水和吸附废水中的F-等。Fe3+-LDHs层板表面负载磁性材料便于回收,借助LDHs记忆效应实现材料的再生,从而达到材料的多级循环利用目的。然而采用常规方法直接制备的Fe3+-LDHs结晶度低,无磁性,不能脱附再生,循环利用效果差,这些缺陷极大阻碍了Fe3+-LDHs材料在废水处理中的应用。论文首先以氟化钠作为络合剂,借助F-与Fe3+的络合能力,精确控制Fe3+缓释沉淀速度并研究Fe3+与过度金属离子的匹配性和选择性,设计并制备了一种多孔磁性铁基类水滑石材料（γ-Fe2O3-Cd-Ni-Fe-LDHs）。系统研究了这种材料的构建过程、调控过程和形成机理。为了进一步增强比表面积,提高载流子和电荷的分离和转移效率,增强对F-的吸附,达到多级利用的目的,通过控制反应条件,采用均相沉淀技术,借助空间制约效应,又在γ-Fe2O3-Cd-Ni-Fe-LDHs表面负载了超薄Ni-Al-LDHs,成功构建了六种不同比例的三维异质结构复合材料Ni-Al-LDH/γ-Fe2O3-Cd-Ni-Fe-LDHs（S1-S6）。研究了Ni-Al-LDHs在基底γ-Fe2O3-Cd-Ni-Fe-LDHs的负载量对异质结构复合材料的比表面积、磁性能、禁带宽度的影响。随后论文选取了一种比表面积较大、禁带宽度低,具有一定磁性回收能力的Ni-Al-LDHs/γ-Fe2O3-Cd-Ni-Fe-LDHs（S3）进行了废水处理应用研究,成功实现了对苯酚、甲基橙的降解和去除,通过煅烧拓扑转化后,对废水中的F-进行了吸附,并在碱性条件下实现了材料的再生,达到了多级循环利用的目的。最后论文揭示了Ni-Al-LDHs/γ-Fe2O3-Cd-Ni-Fe-LDHs（S3）材料的光催化机理和吸附F-机理。（1）以CdCl2·H2O、Ni Cl2·6H2O、Fe Cl3·6H2O为原料,采用络合剂氟化钠协助的均相沉淀技术成功制备了γ-Fe2O3-Cd-Ni-Fe-LDHs材料。通过调节Cd2+的用量调控γ-Fe2O3的分散性和负载量,Cd2+、Ni2+、Fe3+摩尔比为1:6:2时,γ-Fe2O3在Cd-Ni-Fe-LDHs表面的分散性最好;通过调节总金属离子的浓度,调控γ-Fe2O3和Cd-Ni-Fe-LDHs层板孔结构,总金属离子浓度的从22.5 mmol/L增加到225mmol/L时,γ-Fe2O3-Cd-Ni-Fe-LDHs表面的孔洞增多、增大,并伴随着γ-Fe2O3颗粒增加,材料磁性能增强;通过调节络合剂F-用量调控γ-Fe2O3-Cd-Ni-Fe-LDHs的结晶度,当F-的用量在0.6～1.8 mmol/L之间时,能使Fe3+沉积p H值接近二价金属离子(Ni2+、Fe3+)沉淀p H值,γ-Fe2O3-Cd-Ni-Fe-LDHs的结晶度较强;通过控制反应时间可以分别得到片状结构（6小时产物）和光栅结构（24小时产物）的γ-Fe2O3-Cd-Ni-Fe-LDHs。（2）γ-Fe2O3-Cd-Ni-Fe-LDHs材料形成机理研究表明:低p H值条件下,溶液中的Fe3+会形成丝状的Fe（OH）3和颗粒状的γ-Fe2O3;此外,部分Fe3+和F-形成[Fe F6]3-络合物,导致Fe3+离子的沉积p H增加,促进其他金属离子的共沉淀和LDHs的形成。在反应溶液p H的升高过程中,丝状Fe（OH）3溶解后与Ni2+、Cd2+沉淀形成Cd-Ni-Fe-LDHs二维层状材料,磁性γ-Fe2O3颗粒被形成的二维层状LDHs材料吸附到层板表面并进行生长,使复合材料具有磁性特性;同时,Cd-Ni-Fe-LDHs层板表面吸附的Fe（OH）3溶解过程中会留下孔结构,最终形成了多孔磁性γ-Fe2O3-Cd-Ni-Fe-LDHs材料。（3）控制异质结构复合材料中Ni-Al-LDHs和γ-Fe2O3-Cd-Ni-Fe-LDHs相对比例,可以有效地调控Ni-Al-LDH/γ-Fe2O3-Cd-Ni-Fe-LDHs的微观结构、结晶度、比表面积、平均孔径、禁带宽度以及饱和磁场强度等特性,实现材料性能的精准控制。增加γ-Fe2O3/Cd-Ni-Fe-LDHs的投加量,γ-Fe2O3-Cd-Ni-Fe-LDHs基体上的异构体Ni-Al-LDHs逐渐减少,有利于Ni-Al-LDHs的空间生长,形成分散性较好的Ni-Al-LDHs/γ-Fe2O3-Cd-Ni-Fe-LDHs异质结构复合材料;随着Ni-Al-LDHs相对比例的增加,异质结构复合材料的平均孔径减小,比表面积增大,但饱和磁场强度下降,无法利用磁场实现材料的分离,从而阻碍复合材料的循环利用。当γ-Fe2O3-Cd-Ni-Fe-LDHs投加量为1.0 g/L时(Ni2+和Al3+的浓度分别为37.5和12.5 mmol/L),制备的异质结构复合材料S3具有较大的比表面积（164 m~2/g）、较低的禁带宽度（1.6 e V）以及合适的饱和磁场强度（5.19 emu/g）,适合用于废水的多级循环利用研究。（4）在多级利用过程中,S3作为光催化吸附剂,能有效降解苯酚、甲基橙并吸附F-。当光催化吸附剂用量为0.3 g/L时,苯酚的降解率达到98.9%;S3在降解苯酚后,经磁性回收用于降解甲基橙,该光催化反应为一级动力学,速率常数k值较大(0.3185min-1),具有较高的光催化活性;S3降解甲基橙后,经煅烧可以用于吸附F-,焙烧温度为300?C时,吸附量最大（49.25 mg/g）。S3材料在10个连续的光降解甲基橙循环中,材料的活性仅降低1%,材料的光催化性能基本保持不变;S3材料经过10次循环后对氟去除率仍可达89.5%。在S3的基础上进一步改变Ni2+/Al3+比例不会影响异质结构复合材料降解甲基橙的循环利用能力,但对材料的表面吸附位点有重要影响,在10个循环利用过程中,当Ni2+/Al3+比为2时,材料对F-去除率下降幅度最大,为19.3%,当Ni2+/Al3+比为3时,材料对F-去除率下降幅度最小,为8.6%。S3吸附F-符合准二级动力学方程,吸附类型包括物理和化学吸附,活化能Ea=25.571k J/mol,该吸附反应为自发进行。实验数据充分证明了S3具有良好的化学稳定性、易分离和良好的重复使用性,是一种很有前途的废水处理新型材料。（5）光催化机理研究表明:Ni-Al-LDHs和γ-Fe2O3-Cd-Ni-Fe-LDHs复合后增强了光诱导电子空穴分离和传递,显著提高了电荷转移效率。由于异质结构复合材料氧空位（OVs）的存在以及γ-Fe2O3-Cd-Ni-Fe-LDHs和Ni-Al-LDHs之间形成S型异质结,导致电荷转移存在于γ-Fe2O3-Cd-Ni-Fe-LDHs和Ni-Al-LDHs界面。光生电子从Ni-Al-LDHs的CB转移到γ-Fe2O3-Cd-Ni-Fe-LDHs的VB,抑制了电子和空穴快速复合,延长了载流子寿命,从而提高了光催化活性。OVs可以作为Ni-Al-LDHs的CB和γ-Fe2O3-Cd-Ni-Fe-LDHs的VB之间的桥梁,加快电子转移速度,进一步提高了光催化活性。（6）吸附F-机理研究表明:异质结构复合材料S3为层带正电荷的阴离子化合物,对F-具有较强的吸附性能。此外,LDHs层上还均匀分布着Fe、Al、Ni、Cd等金属离子,这些金属离子也与F-形成内部络合作用,其中Al（OH）3的贡献为66.85%,Fe和Ni氢氧化物的贡献分别为30.40和2.75%。化学吸附也是S3吸附F-的重要过程。根据NMR和XPS数据分析结果表明异质结构复合材料S3中至少存在四种,共计七个吸附F-位点。该论文有75幅图、16个表和202篇参考文献。