【摘 要】
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光催化降解技术已经被证实是降解有机化合物的有前景的技术。作为最广泛使用的光催化剂之一,二氧化钛(TiO_2)不仅具有优异的化学和热稳定性,而且毒性低、价格低、量子产率高。但是TiO_2的宽带隙使它仅对紫外光响应,制约了其光催化效率,因此,有必要开发对可见光响应的光催化剂。类石墨氮化碳(g-C_3N_4)通常用于吸收可见光的光催化反应中,它可以通过热缩合低成本的富含氮的前体来制备。但是g-C_3N_
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光催化降解技术已经被证实是降解有机化合物的有前景的技术。作为最广泛使用的光催化剂之一,二氧化钛(TiO2)不仅具有优异的化学和热稳定性,而且毒性低、价格低、量子产率高。但是TiO2的宽带隙使它仅对紫外光响应,制约了其光催化效率,因此,有必要开发对可见光响应的光催化剂。类石墨氮化碳(g-C3N4)通常用于吸收可见光的光催化反应中,它可以通过热缩合低成本的富含氮的前体来制备。但是g-C3N4较小的比表面积,有限的被可见光激发的波段,和较快的光生电子-空穴对的复合,导致原始的g-C3N4的光催化效率受到限制。通过与氧化锌(ZnO)结合来构建g-C3N4异质结复合光催化剂,可以显著改善上述问题。用于水处理的光催化反应器通常分为两种:具有悬浮光催化剂颗粒的反应器和具有固定在连续惰性载体上的光催化剂的反应器。这些反应器的能源效率低,反应动力学缓慢,在某些情况下存在光催化剂污染的问题。为此,本文结合了光学和微流体学,研究了在光微流反应器中的光催化水处理。具体内容如下:(1)采用简单的热解法由三聚氰胺和硫脲合成了g-C3N4光催化剂(分别标记为m-CN和t-CN),设计了一种新型的基于g-C3N4层的光微流反应器。通过在可见光范围内对MB溶液进行光催化降解实验证明了其可行性。研究了流速和光强度的影响,结果表明,增加停留时间和光强度可以提高降解效率。此外,在MB降解实验中,负载t-CN的反应器的性能比负载m-CN的反应器更好,这表明t-CN样品具有更好的光催化性能,与比表面积、紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)和光致发光(PL)光谱的分析相吻合。(2)以硫脲和乙酸锌为原料,通过浸渍法合成具有不同ZnO含量的ZnO/g-C3N4复合材料,并将其固定到光微流反应器中。通过光催化降解亚甲基蓝(MB)、中性红(NR)、孔雀石绿(MG)、罗丹明B(RhB)等染料,评估了样品在可见光下的光催化性能。通过一系列表征手段分析了样品的结构形态和光学性能。光催化降解实验结果表明,6 wt.%ZnO/g-C3N4具有最佳的光催化性能,对MB、NR、MG、RhB的降解效率依次为85.8%、96.4%、97.5%和98.9%。相对应的是该催化剂有着较弱的PL发射强度,反映出光生电子-空穴对的复合率的降低。
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