【摘 要】
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在“碳达峰碳中和”战略目标下,新能源产业受到国家政策的大力扶持,我国锂电新能源产业迅猛发展,作为新能源汽车核心部件的锂离子电池的产量及报废量持续增加。废旧三元锂电池含大量的有价金属和危险废物,对其综合回收利用兼具经济和环境效益。针对现阶段传统火法工艺存在能耗高、锂损失率大、污染重等缺点,而常规湿法工艺亦存在流程长、净化工序复杂、锂综合回收率低、废水量大等问题。基于此,本文以典型的Li Ni0.81
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在“碳达峰碳中和”战略目标下,新能源产业受到国家政策的大力扶持,我国锂电新能源产业迅猛发展,作为新能源汽车核心部件的锂离子电池的产量及报废量持续增加。废旧三元锂电池含大量的有价金属和危险废物,对其综合回收利用兼具经济和环境效益。针对现阶段传统火法工艺存在能耗高、锂损失率大、污染重等缺点,而常规湿法工艺亦存在流程长、净化工序复杂、锂综合回收率低、废水量大等问题。基于此,本文以典型的Li Ni0.815Co0.15Al0.035O2（NCA）、Li Ni0.5Co0.2Mn0.3O2（NCM）三元正极材料为原料,采用“选择性焙烧转型-水浸”法对废旧锂电池中有价金属进行回收,并制备出锂电池正极材料,从而实现废旧锂电池循环利用。主要研究结果如下:（1）采用碳还原焙烧选择性提锂工艺处理NCA物料,在碳含量为15.0%、温度700℃、焙烧时间90 min的条件下,Li、Ni、Co、Al的提取率分别为97.8%、0.45%、0.36%、0.75%;采用氢还原焙烧选择性提锂工艺处理NCA物料,在焙烧时间为90 min、氢气流速300 m L/min、焙烧温度500℃的条件下,Li和Al的提取率分别为98.0%、10.0%,而Ni、Co提取率均小于0.5%;硫酸铵焙烧转型处理NCA物料,在焙烧温度975℃,时间90 min、硫酸铵与电池原料的摩尔比为1.2:1.0的条件下,Li、Ni、Co、Al的提取率分别为97.0%、0.5%、0.8%和1.2%;采用铝-碳协同选择性提锂工艺处理NCM物料,在碳含量14.7%、铝含量7.0%、焙烧温度650℃、时间90 min的条件下,Li的提取率达到97.0%,而Ni、Co、Mn和Al的提取率＜1%,可实现锂的高效选择性提取。铝-碳协同还原的工艺能利用原料本身碳、铝实现锂电池的高效、经济回收,具有较大工业应用潜力。（2）废旧锂电池优先提锂渣富含镍、钴、铝、锰,具有较大回收价值,但这些金属大多以难处理的金属单质或氧化物存在,综合利用难度较大。为此,本研究采用分步浸出工艺处理优先提锂渣。一段氢氧化钠除铝工艺,在Na OH浓度2mol/L、L/S=30 m L/g、浸出时间70 min、温度90℃的条件下,99%以上的铝可通过碱浸除去,而Ni、Co和Mn的浸出率小于0.5%,碱浸可实现铝的选择性除杂;除铝后,在H2SO4浓度为2 mol/L、H2O2浓度为1.24 mol/L、液固比10 m L/g、浸出温度50℃、浸出时间70 min的条件下处理富Ni、Co和Mn渣,Ni、Co和Mn的提取率分别为99.0%、99.0%、98.5%,实现废旧锂电池中有价金属的综合回收利用。（3）优先提锂的浸出液中杂质较少,可制备出纯度在99.5%以上的碳酸锂,与三元前驱体混合煅烧可制备成Li Ni0.5Co0.2Mn0.3O2正极材料,制备的正极材料首次放电比容量为165 m Ah/g,首次充放电的效率达到91.7%,通过在1C的倍率下进行100圈循环后,容量保持率为88.4%,而在不同的倍率循环下进行充放电测试和CV测试,可得出此正极材料具有良好倍率循环性能和结构稳定性。
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