【摘 要】
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高性能锂离子电池的发展离不开新型的高容量负极材料,目前常用的硅基、锗基、锡基等高容量负极材料在充放电过程中普遍存在着体积膨胀严重,内应力的产生使活性材料粉化剥落,导致电极性能衰减的问题。引入其他金属（Fe、Co、Ni）与锡形成金属间化合物可有效克服纯锡阳极粉化团聚的缺点。为此,本课题以铜箔为基底,采用直流电沉积法制备Sn、Co多层薄膜,并利用合金化原理,优选退火工艺参数获得Sn-Co合金薄膜负极材
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高性能锂离子电池的发展离不开新型的高容量负极材料,目前常用的硅基、锗基、锡基等高容量负极材料在充放电过程中普遍存在着体积膨胀严重,内应力的产生使活性材料粉化剥落,导致电极性能衰减的问题。引入其他金属（Fe、Co、Ni）与锡形成金属间化合物可有效克服纯锡阳极粉化团聚的缺点。为此,本课题以铜箔为基底,采用直流电沉积法制备Sn、Co多层薄膜,并利用合金化原理,优选退火工艺参数获得Sn-Co合金薄膜负极材料,来改善锡基负极材料的结构和性能。电化学测试分析了制备的Sn-Co薄膜负极的比容量和倍率等性能,并利用第一性原理模拟计算其嵌锂结构和体积膨胀率,探究所制备负极材料的锂存储机制,主要研究结果如下:电沉积参数探究结果表明:Co、Sn层沉积时间比例为tCo:t Sn=1:1、总沉积时间5 min、沉积电压为6V的条件下,获得了厚度为2μm,具有颗粒状小球紧密堆积形貌的负极材料,该负极的比容量为714.8 mAh·g-1,此时电极中Co与Sn的原子比为2.76:1;经450℃×8h退火处理,成功制备了空间群为I4 mcm四方结构的CoSn2合金薄膜,负极材料的微观形貌为均匀排列、长度约100 nm的方形短棒,合金薄膜负极的比容量高达899.2 mAh·g-1。对Sn-Co合金薄膜负极的电化学性能测试结果表明:在2000 mA·g-1的大电流密度下,经过900次长循环后,电极的放电比容量仍然保持在903.4 mAh·g-1,库伦效率约为99.3%,电极具有超长的循环寿命和良好的循环稳定性;当电流密度由2000mA·g-1突变至100 mA·g-1时,放电比容量由522 mAh·g-1回复到原来的1289 mAh·g-1,表明电极具有优异的倍率性能;该电化学体系的反应机理受锂离子的扩散过程和赝电容行为共同控制。第一性原理计算结果表明:嵌锂过程以形成Li-Sn键为主,CoSn2合金平均嵌锂电位随锂嵌入量的增多而下降,体积膨胀率整体呈上升趋势;嵌锂量为12时,Li12（CoSn2）4的质量比容量计算值为892.3 mAh·g-1,与实测值903.4 mAh·g-1相近,且具有较小的体积膨胀率（62.32%）。表明所制备负极材料的嵌锂机制为:锂原子按3:1的比例分别嵌入CoSn2晶体的八面体和四面体间隙位置。
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