目前,化石能源的不断消耗迫使我们去寻求一些清洁、廉价、可再生的新能源能源来替代传统化石燃料。在众多新能源中,氢能由于其高效、无毒、清洁及可再生等诸多优点被认为是满足高效清洁能源载体日益增长的需求的最佳候选者之一。然而,如何高效、安全的存储和利用氢能仍然存在着很多挑战。在这几十年来,固态储氢材料氨硼烷制氢被视作一种很有前途的制氢方法。目前氨硼烷制氢主要集中在制氢效率和制氢机理两方面。本论文采用密度泛函理论（DFT）的方法研究了二维材料表面催化氨硼烷制氢的相关内容,讨论了外加电场、碱性环境、掺杂和负载等条件下对氨硼烷制氢的影响,并着重研究了催化剂、分子的电子结构变化和催化活性之间的关系,进一步解释其催化机理。具体研究包括以下几个方面:（1）使用理论研究中的第一性原理进行计算,研究者研究了负载在二维材料（2D）Mg Si P2表面的氨硼烷（NH3BH3,AB）分子在三种不同溶剂中的吸附行为。研究发现AB在溶剂化条件下,对于氨硼烷的吸附能力都有一定程度的减弱。同时,研究者也集中研究了在溶剂化条件下吸附在Mg Si P2片上的AB在有无外加电场以及溶液离子不同的情况下的活化。结果表明AB在碱性水溶液中比在中性水溶液中对AB的B-H键具有更好的活化效果。与金属阳离子（Na+或K+）相比,阴离子OH-更利于B-H键的活化,这在外加电场的情况下更为明显。在外加电场（0.003 a.u.）下,B-H键与自由状态下的AB分子相比延长了约12%,对于金属阳离子,B-H键仍延长了约10.6%。其活化增强的主要原因是外部环境加强了催化剂向AB分子转移电子,从而有力的活化AB中的B-H键。本研究为AB分子中H原子的释放促进H2生成提供了一种新的研究方法。（2）在研究AB吸附在2D Mg Si P2表面行为的相关性质后,研究者用电催化的方法研究了AB在Mg Si P2表面的脱氢反应。除了AB水解反应中的两种常规分子内脱氢途径,B-末端脱氢（速率确定步骤（RDS）为0.71 e V）和B-N键解离脱氢（RDS为1.00 e V）,研究者还探索了一种新的脱氢反应路线,即BN交替脱氢。RDS的反应热为0.71 e V。值得注意的是,BN键解离路径中的整个反应过程可以完全释放AB中的6个H质子。同时,借助H2O的解离,可以实现1:6的H2输出比,这极大的提高了氨硼烷的制氢效率。此外,基于第一个研究结果,研究者还考虑了*OH–对碱性环境中每个脱氢反应决速步骤的影响。计算发现,*OH–的存在有利于降低AB水解反应中脱氢的反应热,使B-末端脱氢的RDS的反应热从0.71 e V变为0.15 e V,B-N键解离脱氢从1.00 e V改变为0.09 e V,BN交替脱氢从0.71 e V改变至0.15 e V。这表明*OH–的存在极大地促进了AB产生H2。（3）2D Mg Si P2表面对AB制氢展现出了优异的催化活性,其它的2D材料是否也有类似的催化活性。所以基于密度泛函理论,研究者系统地研究了一系列过渡金属原子负载的二维P3C（P3C＿O）片,以筛选出最有前途的AB脱氢催化剂。结果表明,2D Os/P3C和Os/P3C＿O可以是一种有效的单原子催化剂（SACs）。以第一分子的H2脱附为例,热力学研究表明,AB逐步脱氢反应的自由能垒分别为2.07（Os/P3C）和1.54 e V（Os/P3C＿O）。有趣的是,结合阿伦尼乌斯公式,其计算出的速率常数进一步定量证实了AB在Os/P3C和Os/P3C＿O底物上脱氢第一步的真实情况。结果显示,400 K下的kf1相当于800 K下的kf2,这极大的降低了AB在二维P3C＿O上第一步脱氢的温度。同时,通过分析决速步骤关键中间体的态密度和晶体轨道重叠布居来形象解释其催化差异。我们希望这项工作能够为二维材料表面AB脱氢反应催化剂的设计提供一种有前途的方法。