分子内电荷转移化合物是一类非常重要的光电功能材料，通过调控电荷转移的效率可以实现对分子的光电性能的调控。在构建荧光传感器、敏化太阳能电池、有机发光二极管以及非线性材料等各种光电材料领域具有广阔的应用前景。　　 本论文以设计、合成新型的分子内电荷转移化合物为基础，围绕结构与性能关系为主题，将分子内电荷转移化合物构筑成具有特定形貌的微米/纳米级的超分子聚集态结构，并研究了这些超分子聚集态的光电性能。本论文共分为六章。　　 第一章，主要对有机分子聚集态的结构与性能进行了阐述，并对分子内电荷转移化合物的性质与运用进行了概括和阐述。　　 第二章，以N，N-二甲基苯胺为给体，苯并噻二唑为受体，通过改变苯并噻二唑上不同的取代基，合成了一系列具有功能化的π-共轭的给-受分子，得到了具有不同晶体结构及光学，电学性能的有机功能分子。研究了这类分子在溶液态中的三阶非线性光学性质。进一步合成了以咔唑为给体基团，硝基苯并噻二唑为受体基团的两种具有不同的聚集态结构及光学性能的有机功能分子。测试了两种材料在二氯甲烷中的三阶非线性光学性质。并进一步通过泵浦探测实验证明该非线性吸收和折射光学效应的机制。　　 第三章，利用电子受体TCNE，TCNQ与富电子炔基化合物之间的[2+2]环加成反应及其后续开环反应，合成了一系列强的分子内电荷转移化合物。考察了多氰基对分子的吸收，电化学行为的影响。并利用分子间强的偶极-偶极作用对分子自组装行为进行调控。　　 第四章，设计、合成了以苯并噻二唑为电子受体，咔唑为电子给体的系列共轭分子内电荷转移化合物，并实现了一维微米棒，纳米线和三维方块状等聚集结构的生长调控。同时将该类化合物的一维棒状聚集进行光波导和双光子荧光性能的测试。　　 第五章，设计并合成了以咔唑为给体基团，对苯撑乙烯为共轭基团，丙二腈为受体基团的分子内电荷转移化合物。丙二腈基团的引入在很大程度上复杂化了分子的堆积。通过调控溶剂的简单方法得到了分子四种不同的单晶结构。由于晶体结构的差异引起了形貌，发光，导电等性质明显的不同。进一步考察堆积方式对这些光电性能的影响，从微观角度为设计合成新型光电材料提供思路。　　 第六章是对本论文工作的总结。