基于酰胺化合物电解液的低温锂金属电池性能研究

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锂金属负极因其极高的理论比容量(3860 mAh g-1)和极低的氧化还原电位(相对于标准氢电极为-3.04V)被认为是电极材料中的“圣杯”,有望取代石墨负极成为下一代高比能量储能电池的负极材料。在低温研究领域中,锂金属电池区别于传统锂离子电池,无需使用石墨负极和高凝固点的碳酸乙烯酯(EC)溶剂,避免了因低温造成的析锂问题,同时在电解液设计上也提供了探究更好去溶剂动力学溶剂的可能性。然而锂金属负极存在的枝晶生长、固体电解质中间相(SEI)不稳定等问题在低温条件下更加严重,因此设计具有更有利于促进锂金属均匀沉积/溶解、诱导稳定SEI、抑制枝晶生长及增大成核尺度的高性能新型低温电解液将对低温锂金属电池的发展和推广具有重要意义。因此,本文分别探究了基于N,N-二甲基乙酰胺(DMAC)的共溶剂电解液和基于N-甲基乙酰胺(NMAC)的低共熔电解液作为低温锂金属电池电解液。共溶剂电解液利用DMAC溶剂的低凝固点特性和氟代碳酸乙烯酯(FEC)的良好成膜特性,具有极低凝固点与良好离子电导的同时,可生成稳定的复合SEI,实现电解液对金属锂稳定性的提升。使得锂金属对称电池在-20℃的低温条件下稳定循环超过300h,Li‖LiFePO4全电池放电比容量在100 mAhg-1以上,表现出优于常规酯类电解液的良好低温性能。低共熔电解液利用NMAC具有可以与锂盐形成低共熔电解液的特性,并添加少量碳酸亚乙烯酯(VC)添加剂,可制备具有低凝固点且对锂能生成相对稳定SEI的低温电解液。使得锂金属对称电池在-20℃的低温条件下稳定循环超过300h,Li‖Cu半电池具有80%以上的库伦效率(CE),Li‖LiFePO4全电池放电比容量在90 mAhg-1以上,证明了低共熔电解液应用于低温锂金属电池中的可行性。
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