石墨烯（Graphene）从高定向热解石墨（HOPG）中被剥离出来后,科学家们对其物理性质进行了深入的研究,观测到了石墨烯载流子表现出的二维狄拉克费米子特性,半整数量子霍尔效应和室温量子霍尔效应等一系列新奇的物理现象。石墨烯独特的二维空间结构同样引领了科学家对其他二维原子晶体的研究,从而开辟出了二维原子晶体研究领域,之后又开创了基于二维原子晶体的范德瓦尔斯异质结构新方向。本文着眼于化学气相沉积法（Chemical Vapor Deposition）制备石墨烯过程中对石墨烯几何构型的调控,通过把过渡金属引入化学气相沉积生长石墨烯的过程来调控结晶质量和边缘结构,以及利用退火过程对双层石墨烯的空间对称性进行调控,结合拉曼表征详细探究了其中的机理。最后,发现石墨烯还可以作为二维过渡金属碳化物的空间构型的调控手段,给出了超薄二维碳化钼（2D-Mo2C）晶体的制备方法,以及制备高质量的石墨烯/碳化钼（Graphene/Mo2C）异质结构的方法,详细的解释其中包含的机理。本论文主要的研究内容和结论如下:一、本文研究发现相对缓慢的生长速度是获得高结晶质量单晶石墨烯的关键,而氢气气氛下过渡金属和过渡金属原子有效的催化也可以调控石墨烯的生长速度,抑制快速生长造成的枝晶状结构,辅助生长具有锯齿边缘（Zigzag-edged）结构的正六边单晶。本文通过分析实验结果给出了详细的生长机理:把钼片置入铜箔折叠成的“信封”衬底生长石墨烯的过程中（1）钼片对碳的溶解度较高带走了大部分的碳源,从而抑制了石墨烯的生长,（2）过渡金属钼原子会催化刻蚀石墨烯生长前沿缺陷处不稳定的C-C键,使石墨烯的生长前沿始终保持最稳定的Zigzag结构向外扩张。实验上,通过碳的同位素标记法,再结合拉曼（Raman）等表征手段追踪了钼辅助下的石墨烯生长过程,验证了我们提出的机理。在氢气气氛下过渡金属又可以把石墨烯刻蚀出边缘锐利的正六边形的开孔,佐证了过渡金属的刻蚀机制。值得一提的是,利用过渡金属辅助生长的石墨烯单晶结晶质量非常高并且几乎表征不到表面褶皱。总之,我们提出了一种可以快速调控CVD石墨烯形貌、边缘结构以及提高石墨烯结晶质量的方法。二、报告了退火可以调控双层石墨烯之间的堆叠方式,并且发现大约600℃退火可以使原本自由堆叠的双层石墨烯的大部分区域都转变成强耦合堆叠或者AB堆叠的方式,这里把600℃称之为临界晶格匹配温度（Critical annealing temperature,CAT）。退火使双层石墨烯晶格匹配的机理:宏观上,退火促使上层石墨烯本征的自然平缓“波纹”结构展平,展平过程中应力的产生和释放提供了双层石墨烯层间耦合的动力;微观上,自由堆叠双层石墨烯的碳原子处于高势能位并在晶格位置做小范围的振动,而退火提供了足够能量使大多数晶格中的碳原子可以跨越势垒,并按照能量最低原理选择占据能量更低的位置。实验上利用不同温度退火后双层石墨烯的拉曼表征结果,直观的展示出了双层石墨烯堆叠方式随退火温度升高而逐渐发生转变。另外,利用外延生长的机理,用单层二硫化钼（MoS2）三角形单晶宏观展示出了退火后两层石墨烯之间的晶向趋于一致。我们发现的临界晶格匹配温度（CAT）,为之后大面积快速合成强耦合（小晶格旋转角）或AB堆叠的双层石墨烯提供了一种快速有效的方法,同时我们也证明了有一定夹角的双层石墨烯系统是热不稳定的,对双层石墨烯走向应用具有重要的指导意义。三、本文提出了利用石墨烯调控二维过渡金属碳化物（MXene）厚度的有效方法,并详细解释了其中的机制。通过对比低压和常压化学气相沉积法在熔融状态的铜箔衬底上生长二维碳化钼（2D-Mo2C）晶体的差异,提出了获得均匀成核、厚度更薄的2D-Mo2C晶体的方法。另外,在常压条件下合成了高质量的石墨烯/碳化钼（Graphene/Mo2C）异质结构。对实验获得的2D-Mo2C晶体和Graphene/Mo2C异质结的形貌、尺寸、层厚和结晶质量进行了详细的表征,对之后进一步MXene的可控生长和应用打下基础。