【摘 要】
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氢能的利用是目前全世界最热门的话题之一。依赖于化石燃料的制氢技术不具备可再生性。生物质能是一种来源广泛、产量巨大的可再生能源。开发清洁、高效的生物质利用技术具有很好的发展前景。以多金属氧酸盐（polyoxometalates,POMs）为催化剂,对生物质进行催化电解制氢。不仅可以有效地解决传统贵金属催化剂在低温下难以有效断开C-C键的问题,还能避免催化剂的中毒现象。然而POMs存在成本高、易堵塞管
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氢能的利用是目前全世界最热门的话题之一。依赖于化石燃料的制氢技术不具备可再生性。生物质能是一种来源广泛、产量巨大的可再生能源。开发清洁、高效的生物质利用技术具有很好的发展前景。以多金属氧酸盐（polyoxometalates,POMs）为催化剂,对生物质进行催化电解制氢。不仅可以有效地解决传统贵金属催化剂在低温下难以有效断开C-C键的问题,还能避免催化剂的中毒现象。然而POMs存在成本高、易堵塞管路、难以配制高浓度溶液等缺点。与POMs相比,KIO3成本更低、可配置浓度更高且不易堵塞管路。基于此,本文以KIO3作为液相催化剂,葡萄糖作为原料,对其催化电解制氢过程进行研究。在预处理过程中,葡萄糖被IO3-氧化,IO3-被还原生成I-。在电解过程中,I-失去电子,并最终转化为IO3-。在整个液相催化电解过程中,IO3-具有催化剂和电子载体两方面的用途。热力学理论计算表明,液相催化电解葡萄糖制氢过程的理论能量增益系数为5.58,理论上制氢过程中产出的能量远远大于投入的能量,初步证明催化电解葡萄糖制氢技术的可行性。在葡萄糖浓度为1 mol·L-1条件下,系统探究了预处理温度、预处理时间、溶液p H以及KIO3浓度等预处理操作条件对后续产氢性能的影响。在实验范围内得到的最佳预处理条件为:预处理温度80℃,预处理时间4 h,预处理前无需调节p H值,KIO3浓度0.3 mol·L-1。在最佳预处理条件下,考察电流密度对产氢性能的影响。结果表明,在不同电流密度下,均表现出良好的产氢稳定性;电流密度越大,产氢速度越快;在较小的电流密度下,产氢能耗较低。在电解过程中,碘元素充当了电子载体的角色,提高KIO3浓度,会进一步降低产氢能耗。当KIO3浓度为0.3 mol·L-1,电流密度为0.2A·cm-2时,产氢过程电能消耗为2.18 k W·h/m~3,是电解水制氢耗能的52.53%。循环电解制氢实验表明,在电解过程溶液的p H值也会直接影响循环电解制氢效果,电解过程的最佳溶液p H值为12;循环电解过程中,在每次预处理前添加新的葡萄糖,可以提高循环产氢性能并降低产氢能耗。对循环电解制氢三个循环后的电解液进行核磁共振氢谱和碳谱图像分析,发现电解后的混合液中存在羟基、羰基、羧基等官能团。初步推断制氢过程中葡萄糖首先被氧化分解生成碳链更短的醛酮类物质,之后醛类物质继续被氧化分解生成羧酸,最后羧酸被彻底分解形成最终产物CO2。
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