【摘 要】
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以电活性微生物为核心的微生物电催化系统（MES）,在能源、环境、化工等多个领域获得广泛应用。其中,由于过程清洁、费用低廉,采用MES处理生物质能源木质纤维素正在成为行业热点研究。但是,由于模式产电菌的底物谱范围窄,木质纤维素作为组成相对复杂的化合物难以被MES高效转化。尽管,研究人员采用代谢工程策略拓宽了产电菌的可利用底物范围,但是繁重的工程化改造为产电菌带来的代谢负荷、排异效应极大限制了产电菌自
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以电活性微生物为核心的微生物电催化系统（MES）,在能源、环境、化工等多个领域获得广泛应用。其中,由于过程清洁、费用低廉,采用MES处理生物质能源木质纤维素正在成为行业热点研究。但是,由于模式产电菌的底物谱范围窄,木质纤维素作为组成相对复杂的化合物难以被MES高效转化。尽管,研究人员采用代谢工程策略拓宽了产电菌的可利用底物范围,但是繁重的工程化改造为产电菌带来的代谢负荷、排异效应极大限制了产电菌自身碳通量。不同于单独的工程产电菌,电活微生物群落通过底物级联反应和有氧/厌氧呼吸链串联菌群成员,极大地扩充碳通量的同时为产电菌提供电活性小分子,增强电活性菌群的整体电子输出能力。但是天然电活性菌群组成成员复杂,导致产电菌处于劣势生态位,庞杂的分支反应极大地降低了菌群底物转化效率（即库伦效率）,严重限制了菌群的电子传递速率（即功率输出）。针对天然产电微生物菌群碳流分配不合理、生存条件适配差、生态位失衡的关键科学问题,本研究根据“劳力分工,增益互补”的原则设计菌群间的底物级联反应,构建了以木质纤维素水解液为底物,由生产者-消费者-分解者组成人工高效产电混合菌群。结合合成生物学、材料工程学手段,分别从扩充产电菌群碳流通量、改善菌群生态关系、提升菌群胞外电子传递效率、优化电极空间产电生态位等角度,系统强化产电菌群将木质纤维素水解液中化学能向电能的转化的效率（即库伦效率）和速率（即功率密度）。主要研究结果如下:（1）设计以木质纤维素水解液为底物的人工混合菌群,构建木质纤维素水解液向电能转化路径:为实现高效利用木质纤维素,我们以希瓦氏菌（系统消费者）为核心催化剂,引入发酵菌恶臭假单胞菌、枯草芽孢杆菌作为产电系统生产者,降解木质纤维素中苯甲酸、葡萄糖和木糖分别为希瓦氏菌提供最适产电底物乳酸和电子传递载体黄素类物质,同时引入硫还原地杆菌作为系统分解者,将希瓦氏菌代谢乳酸产生的“电子逃逸者或菌群抑制剂”—乙酸彻底降解成CO2,实现木质纤维素水解液的“吃干榨尽”,优化菌群生态条件。由此构建的以恶臭假单胞菌-枯草芽孢杆菌为生产者,希瓦氏菌为消费者,地杆菌为分解者的四元人工产电混菌生态系统,功率输出明显提升,最大功率密度达到61.9m W/m~2,库伦效率达到0.98%。（2）调控菌群碳流分配,提升底物化学能向电能的热力学转化率:底物木质纤维素在产电混菌系统中的碳流分配通量,即化学能到电能的转化方向和大小,决定了底物化学能向电能的热力学转化率。为调控菌群碳流分配方向和通量,通过代谢工程策略增强恶臭假单胞菌的芳烃降解能力和乳酸生产能力,扩充流入菌群的碳流,使碳流更多流向产电菌,极大提升产电菌群功率输出和库伦效率,功率密度达到685.61 m W/m~2,库伦效率达到8.95%。（3）优化菌群电子传递路径,提升底物化学能向电能的动力学转化速率:产电混菌系统中的电子传递速率,即电子跨膜和胞外电子传递能力,决定了底物化学能向电能的动力学转化速率。为了提升菌群的电子传递能力,通过合成生物学策略敲除细胞腐氨合成酶、异源表达导电色素蛋白,强化希瓦氏菌的电极定植,即生物膜形成能力,增强菌群的直接电子跨膜传递过程;同时结合随机诱变和代谢工程改造策略,筛选高产黄素的枯草芽孢杆菌底盘菌,并过表达黄素基因簇,提升枯草芽孢杆菌黄素生产能力,增强菌群间接胞外电子传递过程。通过优化菌群电子传递路径,极大提升菌群的胞外电子传递速率,功率密度达到1199.0 m W/m~2,库伦效率达到17.9%。（4）重构电极环境菌群分布,优化阳极环境产电生态位:生态位构建的合理性决定了产电生态系统的长期高效的稳定性。为了重构“各占其位,各司其职”的电极产电生态位,我们通过替换碳棉电极,提升电极整体菌群定植能力和负载量;构建细胞-GO（graphene oxide GO）人工导电生物膜,专性诱捕产电菌,提升电极上产电菌占比;构建细胞-GO-CNT（carbon nanotubes CNTs）人工导电杂合体,增强生物电极结构异质性和稳定性,强化代谢物交换能力并延伸电极使用寿命。最终,成功改变阳极环境的产电生态位,提高人工产电菌群的功率输出,功率密度达到1708.7 m W/m~2,库伦效率达到20.1%,其中1708.7m W/m~2也是目前世界范围内已知的以木质纤维素水解物为底物的MFC的最高功率密度。
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