【摘 要】
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MCM-22分子筛在苯与长链烯烃烷基化反应中表现出较高的低温催化活性和2-苯基异构体(2-LAB)选择性。但是，其三维有序结构中的微孔孔道对反应物和产物的扩散限制较大、扩散路径较长，导致其在烷基化反应中极易结焦失活。如果将MCM-22前驱体(MCM-22(P))进行柱撑或剥离，可以将层间的十二元环超笼结构从中间分割开，将其转化为更易于大分子接近的十二元环孔穴，从而有效提高酸中心的可接近性，并降低对
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MCM-22分子筛在苯与长链烯烃烷基化反应中表现出较高的低温催化活性和2-苯基异构体(2-LAB)选择性。但是，其三维有序结构中的微孔孔道对反应物和产物的扩散限制较大、扩散路径较长，导致其在烷基化反应中极易结焦失活。如果将MCM-22前驱体(MCM-22(P))进行柱撑或剥离，可以将层间的十二元环超笼结构从中间分割开，将其转化为更易于大分子接近的十二元环孔穴，从而有效提高酸中心的可接近性，并降低对反应物和产物的扩散限制，有望解决分子筛易结焦失活的难题。因此，为了从更深层次上揭示MWW族分子筛催化苯与长链烯烃烷基化反应的反应机制，从而进一步优化工艺参数，推动MWW族分子筛催化合成直链烷基苯工业化应用的进程。本文对MWW族分子筛催化合成直链烷基苯的相关问题展开深入研究，主要研究内容如下：
(1)首先合成了三种具有不同层排列方式的MWW族分子筛，即MWW片层紧密规整排列的MCM-22、MWW层间氧化物柱撑的MCM-36以及MWW片层独立无序排列的ITQ-2分子筛。采用XRD、N2-吸脱附及SEM表征分析并确认了三种分子筛的结构。
(2)利用间歇反应装置探究了三种不同结构MWW族分子筛在苯与长链烯烃烷基化反应中的催化活性和产物选择性。系统研究了苯-烯比、反应温度及分子筛用量等因素对烷基化反应的影响规律。
(3)在固定床反应器上对MWW族分子筛的催化活性及稳定性进行了系统研究，并结合XRD、MASNMR、SEM、BET等表征手段，深入讨论和分析MWW单片层的孔结构以及排列方式对烷基化反应的影响机制，最后对催化效果最好的分子筛进行了工艺参数的优化。
研究发现，由于ITQ-2分子筛的MWW片层有效分离，反应物及产物的扩散限制降低，导致其催化活性和稳定性大幅度提升，工业化应用前景广阔。最优工艺条件如下：反应压力0.5MPa、反应温度130℃、苯-烯比为20:1、进料质量空速2h-1。在该工艺条件下，反应时间650h内，1-十二烯的转化率始终保持在98.0%以上。
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