【摘 要】
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钙钛矿太阳电池（PSCs）起源于染料敏化太阳能电池,2009年,Miyasaka教授首次采用金属卤化物（CH3NH3Pb I3）取代染料作为光敏催化剂,并制备出光电转换效率3.8%的PSCs。在之后的十数年发展中,PSCs的光电转换效率不断突破（NREL最新认证效率已达25.5%）。本文从溶剂工程、组分调控以及界面修饰等方面研究薄膜的品质及器件性能。主要研究内容如下:（1）基于前驱液溶剂调控的钙钛
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钙钛矿太阳电池（PSCs）起源于染料敏化太阳能电池,2009年,Miyasaka教授首次采用金属卤化物（CH3NH3Pb I3）取代染料作为光敏催化剂,并制备出光电转换效率3.8%的PSCs。在之后的十数年发展中,PSCs的光电转换效率不断突破（NREL最新认证效率已达25.5%）。本文从溶剂工程、组分调控以及界面修饰等方面研究薄膜的品质及器件性能。主要研究内容如下:（1）基于前驱液溶剂调控的钙钛矿薄膜制备及电池性能研究。通过向钙钛矿前驱体溶液中引入三种具有不同配位能力的溶剂（N-甲基吡咯烷酮（NMP）、二甲基亚砜（DMSO）以及四亚甲基亚砜（TMSO））来考察钙钛矿薄膜成核机制及器件性能。研究结果表明:基于配位能力较弱的NMP制备的钙钛矿薄膜膜厚较薄,晶粒小且均匀,相应器件表现出良好的开路电压(VOC)和填充因子（FF）;基于配位能力较强的TMSO制备的钙钛矿薄膜膜厚增加,晶粒尺寸较大,相应的器件表现出良好的电流密度(JSC);基于配位能力一般的DMSO,薄膜缺陷态密度较高,载流子复合严重,对器件的FF造成不利影响。研究为后续高质量钙钛矿薄膜的制备奠定基础。（2）基于前驱液组分调控的钙钛矿薄膜制备及电池性能研究。通过改变钙钛矿前驱体溶液中有机阳离子（甲胺离子（MA+）和甲脒离子（FA+））的比例,来调控钙钛矿薄膜形貌（晶粒大小及粗糙度）。研究结果表明:在纯MA体系中适量掺杂离子半径较大的FA即可促进形成大晶粒钙钛矿薄膜,但过多FA的存在易引起次生相（δ-FAPb I3）的形成,影响器件的光伏性能。最终,基于MA0.75FA0.25Pb I3组分制备的钙钛矿薄膜性能表现最优,相应的器件光电转换效率达到21.2%。（3）基于界面修饰的钙钛矿薄膜制备及电池性能研究。通过在钙钛矿薄膜上覆盖一层辛基碘化胺（OAI）分子来减少钙钛矿层和空穴传输层之间的载流子复合损失。研究结果表明:与基础样品相比,OAI分子不仅有助于钙钛矿晶粒的二次生长,提高薄膜品质;还可以减少界面处载流子复合,提升器件的VOC和FF,最终获得的器件效率达22.6%。此外,基于OAI修饰的器件表现出优异的稳定性,在湿度约为30～40%的空气中连续光照500 h后,仍可以保持初始效率的93%。
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