近年来,软体机器人、柔性电子设备和人工智能等领域的兴起,激发人们对凝胶材料制备方法和性能优化的研究与探索。然而,在功能凝胶材料的发展过程中仍然存在一些阻碍:（1）大多数刺激响应型凝胶制备复杂,尤其是热致水凝胶,受限于温敏性聚合物的种类及冗长的合成过程,难以实现快速有效地制备;（2）以水、有机溶剂或离子液体为连续相的传统凝胶材料正面临耐温性差、导电性低、生物不相容、制备成本高等问题;（3）将多种功能同时整合到一种凝胶体系中,实现在多变环境中功能的高效表达仍然是一种挑战。因此,如何通过简单、绿色的方法,设计开发新型多功能凝胶体系解决上述问题,对于推动功能凝胶材料的跨越式发展具有重要意义。为实现上述目标,本论文以结构规整、生物无毒且价格低廉的聚乙烯醇（PVA）作为凝胶构筑单元,分别从构建凝胶因子、优化分散介质以及引入功能组分的角度出发,通过合理的结构设计及组成优化,开发出三种PVA功能凝胶材料,探究了它们在智能器件、柔性电子和黏合剂等领域的应用潜力。主要研究结果如下:1.从构建凝胶因子的角度出发,将PVA与乙酸铜[Cu（OAc）2]在水中简单混合,制备了一种近红外光热致水凝胶。该凝胶展现出良好的光热转化效率（?37.8%）和可逆的热诱导溶胶-凝胶转变行为。成胶机理研究发现,Cu2+水解产生的Cu（OH）2团簇可以与PVA分子链在疏水作用下形成羟基朝向水介质层、Cu（OH）2团簇位于缠结链中心的交联点,诱导溶胶-凝胶转变的发生。得益于凝胶透过率和电导率在光照下的规律性变化,开发了凝胶智能窗和光敏电阻器,分别用于调节室内温度及控制电路中的电流。本工作首次以非温度响应性PVA为骨架构建了具有内在近红外光响应的热致水凝胶,打破了温敏性聚合物对热致水凝胶的构筑限制,为开发温度响应型功能凝胶材料提供了启示。2.从优化分散介质的角度出发,利用PVA在水和低共熔溶剂（DESs）中分布状态的差异,通过简单、绿色的溶剂交换策略,制备了一种高强、高韧的PVA低共熔凝胶（拉伸应力～20.2 MPa、韧性～62.7 MJ/m~3）。凝胶网络的形成机理和能量耗散机制研究发现,不良溶剂DESs与水的交换可以强化在水体系中被抑制的PVA间相互作用,诱导PVA结晶,重构均匀且坚固的聚合物网络,实现凝胶材料的高性能和抗裂纹扩展。得益于该凝胶的优异性能和简单高效的制备方法,开发了高强度粘合剂和低共熔凝胶连续纤维,拓展了其在粘接和电子传感领域的应用。本工作提出一种从分子尺度调控PVA间非共价相互作用时域性表达的策略,对开发高强度物理低共熔凝胶具有指导意义,为解决传统凝胶材料耐温性差、导电性低、生物不相容、制备成本高等问题提供了良好途径。3.从引入功能组分的角度出发,将具有良好组装性和还原性的天然甘草酸引入到以甘油/水二元体系作为溶剂的PVA结晶网络中,构建了一种生物相容、抗冻、抗干燥的物理双网络水凝胶传感器。利用紫外辐射辅助的还原反应,在凝胶表面原位形成梯度变化的银纳米颗粒（Ag NPs）层。通过光照时间对Ag NPs层厚度的调控,使水凝胶能够反射和吸收全部紫外线,且保持80%的可见光透过率。此外,Ag NPs还赋予水凝胶优异的抗菌活性,为水凝胶传感器与人体皮肤长期接触提供了安全保障。该水凝胶传感器具有良好的灵敏性（灵敏度因子～2.84）和耐久性,能在多环境条件下对人体运动进行实时监测。本工作首次实现以上多种功能在单凝胶体系的集成,为多功能水凝胶柔性传感器的发展提供了强有力的材料支持。