【摘 要】
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近二十年,我国经济实现了跨越式的发展,人们的生活水平得到了显著提高,但随之而来的环境问题也逐渐显露。现代工业生产、交通运输以及室内装修等产生了大量挥发性有机污染物(Volatile Organic Compounds,VOCs),给生态环境和人类健康造成了严重威胁。因此从环境中净化去除VOCs,并从源头上控制VOCs的排放,是环境治理的重中之重。催化氧化是去除VOCs污染物的重要技术手段之一。目前
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近二十年,我国经济实现了跨越式的发展,人们的生活水平得到了显著提高,但随之而来的环境问题也逐渐显露。现代工业生产、交通运输以及室内装修等产生了大量挥发性有机污染物(Volatile Organic Compounds,VOCs),给生态环境和人类健康造成了严重威胁。因此从环境中净化去除VOCs,并从源头上控制VOCs的排放,是环境治理的重中之重。催化氧化是去除VOCs污染物的重要技术手段之一。目前商业化的贵金属催化剂具有活性好,起燃温度低等优点,但由于其价格昂贵,限制了其广泛应用。开发具有优异活性和稳定性的非贵金属催化剂是产业和学术界关注的焦点之一。其中非贵金属材料氧化铜(CuO)是一种P型半导体,储量丰富、低毒无害、在催化氧化中具有较高的活性。纳米片状结构的CuO由于其具有较高的比表面积,可调控的暴露晶面,更多的暴露活性位点而成为目前的研究热点。本文首先在250℃、400℃、450℃℃、500℃锻烧温度条件下制备了 CuO纳米样品。通过丙烯活性测试结果发现在250℃下锻烧的CuO纳米片有较好的催化活性。为了进一步提高CuO纳米片对丙烯、丙烷的催化氧化活性、并且保持催化剂的稳定性,本文进一步设计并合成了含有大量表面氧空位的CuO纳米片。在一系列实验探索之后,通过浸渍法(0.5 M硼氢化钠)在保持CuO晶体结构不变的情况下,成功实现了 CuO纳米片表面氧空位的构筑。接下来本文探究了含氧空位的氧化铜纳米片(CuO-Vo)在丙烯、丙烷催化氧化反应中的活性及其来源。通过研究发现,含氧空位的氧化铜纳米片比表面积增加,并且暴露了更多的活性位点;氧空位的存在更容易吸附氧气和增加晶格氧的流动性;与不含氧空位的CuO纳米片相比,CuO-Vo纳米片加快了催化氧化丙烯,丙烷的反应速率,降低了催化氧化反应温度,并显著降低了表观活化能。总之,CuO表面氧空位的构筑可以有效提高CuO纳米片对丙烯和丙烷的催化氧化性能,同时该方法所制备的CuO-Vo纳米片也显示了较高的稳定性。本研究结果有助于进一步揭示表面缺陷与催化活性的构效关系,并为高效催化剂的设计提供思路。
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