重元素掺杂对层状钙钛矿结构氧化物Srm+1TimO3m+1热电性质的影响

来源 :中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ccw629
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
本论文以Eu掺杂Sr3Ti2O7为例,探索了合成纯的Ruddlesdcn-Popper(RP)相多晶粉末样品的实验条件;通过传统的固相反应法与新颖的放电等离子烧结技术(SPS)相结合的方法,成功制备了多种元素掺杂Sr3Ti2O7,研究了不同的元素掺杂对其高温(T>300K)热电性能的影响;通过对多种掺杂样品的低温电阻率分析,探索了主导RP相氧化物的输运机制。主要的研究内容和实验结果如下:  1.以Eu的Sr位替代化合物(Sr1-xEux)3Ti2O7为例,研究了不同H2和Ar体积比、不同的烧结温度对相结构的影响;研究了不同的烧结方法、样品的后期热处理和不同Eu掺杂含量对其热电性能的影响。结果表明:当H2∶Ar=5∶95和气氛中的烧结温度为1500℃时,获得了纯的RP相粉末样品;整体来说,热处理样品的热电性能要好于未处理的样品;与传统的制备方法相比,SPS方法所得样品的热电性能要好很多;在所有Eu掺杂样品中,(Sr0.95Eu0.05)3Ti2O7具有较大的ZT值,其最大的ZT在1000K时达到0.061。  2.制备了Ti位Ta替代化合物Sr3(Ti1-xTax)2O7(x=0.05,0.1,0.15),并研究了其高温(T>300K)热电性能。结果表明,三种不同Ta掺杂含量的样品均形成纯的RP相;样品的晶格常数a、c和单胞体积V都随着Ta掺杂含量的增加而增大,表明样品的晶格在掺杂之后发生了膨胀;所有样品的电阻率ρ和Seebeck系数的绝对值|S|(S<0)都随着温度的升高而增大,表明样品属于n型简并半导体;所有样品的ρ和|S|都随着Ta掺杂含量的增加而降低,这主要归因于样品中载流子浓度n的增大;当温度低于550K时,晶格热导率κL随着Ta掺杂含量的增加而逐渐降低,这主要是由于低温下掺杂引起的声子散射增强导致的;样品的ZT值都随着温度的升高而一致增大,三种掺杂含量(x=0.05,0.1,0.15)的样品最大ZT值分别为0.066(1000K时),0.066(987K时)和0.044(986K时)。  3.制备了Ti位替代化合物Sr3(Ti0.95R0.05)2O7(R=Ta、Nb、W)和Sr位替代化合物(Sr0.95R0.05)3Ti2O7(R=Er、Y、Dy、Gd、Eu、Sm、Nd、La),并研究了其高温(300K<T<1000K)热电性能及其低温(5K<T<300K)电输运性质。结果表明,当温度T>300K时,所有样品的电阻率ρ都随着温度的升高而单调增加,表现出典型的金属性行为,而且当温度高于650K时,电阻率与温度T遵循幂函数关系ρ=ρ0TM(其中M=0.91-1.92),表明在RP相氧化物中,声学波声子散射起主导作用。在所研究的低温区(300K>T>5K),Sr3(Ti0.95Ta0.05)2O7和(Sr0.95R0.05)3Ti2O7(R=La,Nd)的电阻率随着温度的降低单调下降,而其它掺杂样品的电阻率ρ随温度降低先降低,而当温度降低到某一临界值时,其电阻率ρ反而随着温度的继续降低而增大。当温度低于某一特定低温(T<~(16-80)K)时,电导率σ(T)与T1/2满足线性关系(即σ∝T1/2),这表明在该低温区掺杂引起的无序导致的电子与电子的相互作用对输运过程起主导作用。所有样品的Seebeck系数绝对值|S|基本上随着温度升高线性增大,表明所有掺杂样品属于简并半导体。当温度较低时(T<~400K),Sr位替代样品(Sr0.95R0.05)3Ti2O7的晶格热导率κL基本上随掺杂元素原子质量的增加而降低。(Sr0.95R0.05)3Ti2O7的ZT1000K值先随着掺杂元素(Eu除外)离子半径的增大而增大,然后又逐渐降低。在所有掺杂样品中,(Sr0.95Gd0.05)3Ti2O7的ZT1000K值最大。  4.制备了Sr位Gd和Ti位Ta双替代化合物(Sr1-xGdx)3(Ti1-yTay)2O7(x=0.05,y=0.05-0.15;x=0.1,y=0.05-0.1),并对其高温(T>300K)热电性能进行了研究。结果表明,所有掺杂样品的电阻率ρ和Seebeck系数绝对值|S|都随着温度的升高而增大,且都随着Gd和Ta掺杂含量的增大而降低,这主要是由于载流子浓度的增大引起的;当温度高于650K时,所有的电阻率与温度的关系可以表达为ρ=ρ0TM(其中M=1.58-1.92);样品的晶格热导率κL随着Gd和Ta掺杂含量的增大而降低;当温度低于600K时,所有样品的ZT值基本上相差不大;在所有双掺杂样品中,(Sr0.9Gd0.1)3(Ti0.95Ta0.05)2O7具有最大的ZT值0.08(1000K)。  
其他文献
粒子物理标准模型(SM)被认为是20世纪比较成功的理论物理模型之一,它很好的描述了强、弱以及电磁相互作用。自其建立以来在实验上得到了很好的验证,但同时在模型中和实验观察上
研究量子多体强关联系统的性质是现代凝聚态物理极具挑战性的课题。数值计算在研究这类问题中扮演了重要的角色。最近基于张量网络态的数值方法越来越受到人们的关注。随着量
一个阳光明媚的周末,爸爸妈妈带着我和妹妹去动物园玩.rn一进入动物园,我就被那美丽的景色吸引住了.花儿竞相开放,千姿百态,香气扑鼻.有的花儿红得像一团团火焰;有的黄得像一
期刊
本论文围绕几类新型高比容量锂离子电池材料开展工作:(1)多孔富氮碳材料的储锂机理;(2)PPy-Fe-O配合物的化学合成、结构分析和储锂机理;(3)PPy-NiO复合物中PPy-Ni-O配合物的
自1965年对光参量放大器(OPA)的首次报道以来,由于OPA自身优越的性质,例如高增益、宽调谐及宽带增益带宽等,它一直受到科研工作者的广泛关注。在过去的十年间,OPA的最重要应用之
本论文主要论述利用角分辨光电子能谱对单层铜氧化物超导体Bi2Sr2CuO6+δ(Bi2201)的电子结构、绝缘体-超导体转变、费米面拓扑形状和多体相互作用等进行系统和深入的研究。论
量子信息学是最近发展的最快及最热门新学科。量子纠缠作为这一学科极为重要的特性,在整个量子信息的度量与处理过程中提供核心的量子资源。量子纠缠是两个或多个量子系统中间
本文工作主要研究了磁性能表现丰富的Mn2CoZ,Fe2NiZ等Heusler合金体系的结构、磁性及二者的关联性。同时对Mn2NiGa合金及MMX合金新性质新材料进行了探索。  系统研究了Mn2Co
量子密钥分发(Quantum Key Distribution,以下简称QKD)是量子信息领域中发展最为迅速,也最接近实用化的研究方向之一.利用量子力学的基本原理,它可以帮助通信双方(一般称为Alice
团簇原子和分子团簇,简称微团簇或团簇(Clusters),它是由少至几个,多到上万个原子、分子通过物理结合力或者化学结合力组成的集合体,性质近于或者相对稳定。在材料科学、催化