论文部分内容阅读
氮氧化物是大气中主要污染物之一。约90%NOx来自燃料燃烧,NOx中95%为NO。本课题关于烟气中氮氧化物的脱除做了以下研究：(1)在前期实验基础上,采用共沉淀法制备了TiO2-SiO2复合载体,浸渍法制备了CuSO4-CeO2/TS催化剂,并研究其在NH3-SCR反应中低温抗毒性能。结果表明低温下H2O会降低CuSO4-CeO2/TS催化剂的活性,温度高于220℃时此影响会削弱。CuSO4-CeO2/TS催化剂在10h的抗S02(350ppm)实验中,SO2的加入提高了氮氧化物的转化率；在SO2(350ppm)和H2O(10%)共同作用下,NO转化率仍保持90%左右,但在反应37h后NO转化率迅速下降。失活催化剂分别在350℃,400℃热处理4h后活性不能完全恢复。TiO2-SiO2复合载体中SiO2可以抑制SO2向SO3的转化,从而抑制了CuSO4-CeO2/TS催化剂表面硫酸铵的沉积及CeO2的硫酸盐化,提高了催化剂抵抗二氧化硫和水的综合效应的能力。(2)利用烟气中的氧,在催化剂作用下,将烟气中的NO部分的氧化为NO2,使NO氧化度达到50%-60%,再用碱液同时吸收烟气中的二氧化硫和氮氧化物,可实现湿法同时脱硫脱氮。此方法将是最具竞争力和价值的烟气净化技术。本文制备并研究了Mn-Ce/Ti-PILCs及V2O5-WO3/TiO2、V2O5-Co3O4/TiO2、V2O5-NiO/Tio2、V2O5-Bi2O3/TiO2五种催化剂的催化氧化NO的性能。实验结果表明Mn-Ce/Ti-PILCs (Mn/Ce=1)催化剂,在空速9000h-1,NO 500ppm,10%O2,N2平衡时,NO转化率在300℃可达到50%,可满足湿法吸收的最佳氧化度的要求。测试中催化剂表现出极好的抗水能力,但其SO2耐受性能很差,失活后的催化剂经煅烧再生后只能恢复部分活性。V2O5-WO3/TiO2、V2O5-Co3O4/TiO2、V2O5-NiO/TiO2、V2O5-Bi2O3/TiO2四种催化剂都具有一定的低温催化氧化NO性能。V2O56%-WO36%/TiO2随着反应温度的升高活性不断上升。T=286℃,空速9000h1,O2 10%,NO 700ppm,其余氮气平衡时,V2056%-W036%/Ti02的氧化度达到了40.75%较V2O56%-Co3046%/TiO2、V2O56%-NiO6%/TiO2、V2O56%-Bi2O36%/TiO2三种催化剂的氧化度高出15%-20%。钒的添加改变W, Co, Ni, Bi等金属的氧化物在TiO2上的催化氧化活性顺序为：W>Co>Bi>Ni。