【摘 要】
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随着全球低碳能源体系的发展,氢能因产热高、零排放、低损耗等优势而备受青睐,未来氢经济的成功是实现该进程的关键。氢氧化及析氢反应可以通过燃料电池及电解水技术实现氢能的高效存储与转换,二者是氢经济的核心电化学反应。目前,贵金属铂是最优的氢氧化及析氢催化剂,但铂高昂的价格阻碍了其大规模商业化应用。碱性燃料电池及电解水装置的发展给低成本的非贵金属催化剂的应用提供了良好的条件,其中活性独特、抗腐蚀的镍基材料
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随着全球低碳能源体系的发展,氢能因产热高、零排放、低损耗等优势而备受青睐,未来氢经济的成功是实现该进程的关键。氢氧化及析氢反应可以通过燃料电池及电解水技术实现氢能的高效存储与转换,二者是氢经济的核心电化学反应。目前,贵金属铂是最优的氢氧化及析氢催化剂,但铂高昂的价格阻碍了其大规模商业化应用。碱性燃料电池及电解水装置的发展给低成本的非贵金属催化剂的应用提供了良好的条件,其中活性独特、抗腐蚀的镍基材料是最有望取代铂的氢氧化及析氢催化剂。但镍过强的氢吸附能力和在碱性电解液中极为缓慢的动力学过程严重限制了其有效催化氢氧化及析氢反应。为了设计并开发高性能的镍基碱性氢氧化及析氢催化剂,本论文围绕以下三个工作展开:1.首先利用共沉淀法合成出具有氰基桥连结构的镍配位化合物,后续通过氨化处理成功制备出氮化镍催化剂。氮化镍中非金属氮组分的引入可以有效调节镍的电子结构并削弱氢吸附,这使得该催化剂在50mV下实现了 1.7mA cm-2的阳极电流密度及抗一氧化碳毒化的能力。此外,该催化剂在10 mA cm-2下仅需68 mV的析氢过电势并实现了优异的稳定性。2.采用两步沉淀-还原法制备出四镍化钼合金催化剂。首先合成了钼酸根插层的氢氧化镍前驱体,随后将其在氢气氛围下还原获得四镍化钼合金纳米颗粒。四镍化钼中钼元素的引入起到削弱氢吸附并稳定氢氧吸附的效果,因此该催化剂在50 mV下实现了 2.2 mA cm-2的阳极电流密度及优异的氢氧化稳定性。此外,该催化剂在10 mA cm-2下仅需42 mV的析氢过电势并且实现了较好的析氢稳定性。3.为了利用非金属硼成分对镍的电子结构进行调控,作者首先利用沉淀法制备出硼掺杂的氢氧化镍前驱体,再通过氢气还原获得镍-硼样品。结构及形貌分析表明该样品主要由混合的镍及镍硼氧化物组成并且具有与金属镍类似的尺寸及形貌特征。在本论文中,作者通过合金策略分别掺杂非金属氮及金属钼元素来协调镍的电子结构,实验结果表明该策略显著提升了金属镍的碱性氢氧化及析氢性能。此外,作者继续把该策略应用于非金属硼元素,初步探究了镍基硼化物对碱性氢氧化的影响。作者提出的策略为开发高性能的镍基碱性氢氧化及析氢催化剂提供新的思路,作者合成的镍基合金催化剂有望取代铂应用于碱性燃料电池和电解水系统,推动氢经济及低碳社会的进程。
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