【摘 要】
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磁性纳米材料的磁感应致热(磁热)是指在交变磁场中产生的局部升温效应。利用这种非接触式、无深度限制的磁热效应,磁性纳米材料在肿瘤治疗、器官复苏、神经控制、能源催化、自愈合以及行为控制等领域内都极具应用潜力。在这些应用中,将磁性纳米材料与其他功能性基元进行共组装能够进一步实现多种功能的协同。然而,当前制备的磁性组装体在交变磁场中的热转换效率并不理想,导致在使用过程中,需要较大剂量的磁性纳米材料。面对这
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磁性纳米材料的磁感应致热(磁热)是指在交变磁场中产生的局部升温效应。利用这种非接触式、无深度限制的磁热效应,磁性纳米材料在肿瘤治疗、器官复苏、神经控制、能源催化、自愈合以及行为控制等领域内都极具应用潜力。在这些应用中,将磁性纳米材料与其他功能性基元进行共组装能够进一步实现多种功能的协同。然而,当前制备的磁性组装体在交变磁场中的热转换效率并不理想,导致在使用过程中,需要较大剂量的磁性纳米材料。面对这一挑战,本论文基于高性能的铁磁性方形氧化铁纳米颗粒(CIONs),制备了一系列性能优异的铁磁性组装体,包括磁性纳米胶束、磁性三维支架以及磁性三维弹体,并充分利用其磁热效应进行整体加热。取得的研究结果如下:(1)利用双亲性共嵌段聚合物(PHEP-b-PEG)制备了铁磁性的药物胶束(EMM),在胶束的粘流态疏水性内核中载负有多个铁磁性方形氧化铁纳米颗粒(CIONs)。EMM在水中均匀分散,其水合粒径在100 nm左右,具有较好的稳定性。其饱和磁化强度为116 emu/g,是目前商业化造影剂Resovist的2倍,r2弛豫率高达271 m M-1s-1。在交变磁场的作用下,EMM具有优异的磁热效果,其热转化效率(SAR值为2518 W/g,ILP值为6.5 n Hm2/kg)远高于临床上使用的磁性材料。通过快速响应磁热刺激,粘流态PHEP内核中的化疗药物大黄素能够迅速释放,释放速率优于传统的聚乳酸(PLA)胶束(非粘流态内核)。在外磁场的引导下,EMM能够高效的靶向到肿瘤部位,提升肿瘤细胞对纳米药物的摄取;进而在交变磁场的刺激下,EMM能够以极低的剂量杀伤肿瘤细胞,实现化疗与磁热疗协同抗肿瘤的功效。(2)以商用海绵为模板,利用简便的浸涂法由CIONs制备了一系列超疏水的三维铁磁性海绵(FMS)。CIONs在浸涂液中分散性良好,能够均匀的分布在海绵的骨架上。基于CIONs的量产实现了大尺寸FMS(0.6 L)的合成。FMS表现出强铁磁性,其饱和磁化强度高达168 emu/g,具备快速的磁性响应速度,在交变磁场中的磁热性能远优于普通球形氧化铁制备的磁性海绵。通过比较相同尺寸(2*2*2 cm3)的具有磁热效应的FMS和具有光热效应的多巴胺海绵(PDA海绵)非接触加热性能发现,当海绵表面温度达到105℃时,铁磁性海绵的中心温度增长到140℃,而PDA海绵的内部温度随着深度的增加而快速下降,证明了磁致发热效应在三维气凝胶支架整体加热中的优势。(3)以聚二甲基硅氧烷基聚脲共聚物(PDMS-PUa)为模板,采用溶液混合-模具成型法由CIONs制备了一系列铁磁性弹体。在交变磁场中,该弹体具备优异的磁热性能,能在极短时间内提高弹体的温度。此外,对比相同体积(1*1*1 cm3)的磁性弹体与石墨烯弹体的愈合效果发现,磁热处理30 min后磁性弹体在不同深度下的缺损均完全愈合,而光热处理30 min后的石墨烯弹体除表面之外其内部仍然未愈合。同时,纳米尺寸CIONs的均匀分布提高了弹体的力学性能。通过这种非接触式且无深度限制的磁热效应实现了弹体的加速自愈合,有望提高基于弹体的柔性器件的使用寿命。
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