镁基复合材料因其产氢效率高、制备简单、反应速度快、反应产物无污染等特点,被认为是制备氢气的理想材料。然而,镁基材料表面的氧化镁膜极大地限制了镁与水的反应。此外,水解过程形成的副产物Mg（OH）2胶体膜倾向于快速沉积在镁颗粒表面,阻碍了水与未反应Mg颗粒的直接接触,导致水解制氢动力学迟缓,甚至快速终止。因此,破坏Mg颗粒表面的氧化镁层和水解反应形成的Mg（OH）2胶体层是实现镁在室温下快速完全水解制氢的关键。目前提高镁基材料水解制氢的方法主要有自身结构调控、外来材料改性和外部条件优化等策略。上述改性方法均可以提高镁基材料的水解制氢性能,然而上述改性策略中的某些做法不够绿色,只是单纯的追求高制氢产率和速率而忽略了能源和物质的消耗。因此,本文在保证高制氢产率的前提下采用更加绿色的改性方法,减少能源与物质消耗并积极倡导国家的绿色制氢理念。本文采用短时高能球磨的方法,通过外来材料改性,引入成本较低的二氧化锡催化剂以及碳基同素异构催化剂对Mg10Ni10Ce合金进行绿色改性,探究催化改性Mg10Ni10Ce合金的微结构演变规律,水解制氢行为以及催化改性机制。此外,本文通过外部条件优化,采用环境友好的中性碱金属阳离子代替酸化/碱化离子,实现了水解介质的绿色调控。通过引入低成本的中性碱金属阳离子,实现了海水的绿色改性。本文的主要研究成果包括以下几个方面:（1）采用XRD、SEM等手段研究了二氧化锡及碳基同素异构催化剂改性前后Mg10Ni10Ce合金微结构及相组成。结果表明:未催化改性的Mg10Ni10Ce合金主要由金属Mg、Mg2Ni和Mg12Ce相构成,合金颗粒尺寸较大,表面缺陷及反应活性位点较少,缺乏介质传输通道。而通过短时高能球磨工艺催化改性后的Mg10Ni1OCe样品,颗粒尺寸明显减小,表面活性位点明显增多并且提供了更多的传质通道。同时引入二氧化锡及碳基同素异构催化剂改善了 Mg1ONi1OCe合金表面特性并保留了催化剂自身的特殊结构,实现了 Mg10Ni10Ce合金的表面催化改性。（2）对二氧化锡及碳基同素异构催化改性Mg1ONi10Ce样品的水解制氢性能进行了研究。在303 K下水解反应30 s,二氧化锡催化改性前后Mg10Ni10Ce、Mg10Ni10Ce-5SnO2 和 Mg10Ni10Ce-10SnO2 样品的水解制氢容量分别为375.5、468.6和392.2 mL·g-1,产率分别为46.9%、61.7%和54.5%。碳基同素异构催化改性前后Mg10Ni10Ce、Mg10Ni10Ce-SP、Mg10Ni10Ce-CNTs和Mg10Ni10Ce-GP样品的水解制氢容量分别为88.2、101.1、122.7 和 223.5 mL·g-1,产率分别为 10.9%、13.1%、15.9%和 29%。结果表明,催化改性后的Mg10Ni10Ce样品在初始水解阶段制氢产率明显改善,这主要是因为向Mg10Ni10Ce合金中加入二氧化锡及碳基同素异构催化剂后,提供了更多的扩散通道,使介质扩散距离缩短,初始制氢产率显著升高。（3）采取环境友好中性碱金属阳离子Na+和K+而不是酸化/碱化的离子,实现了水解介质的绿色调控。在313 K下水解反应20 min,Mg10Ni10Ce合金在NaCl、KCl、NaCl+KCl和海水中的水解制氢容量分别为 234.6、323.1、255.5 和 220.6 mL.g-1。Mg10Ni10Ce 合金在 KCl 溶液中反应更快、更彻底。将NaCl、KCl和NaCl+KCl引入海水中进行绿色改性,Mg10Ni10Ce合金的水解速率随着pH的增加而降低,这是因为用中性碱金属阳离子Na+和K+对海水进行改性,随着反应的进行,碱金属阳离子溶液中产生了大量的OH-,改性后海水的pH值升高,水解制氢产率降低。（4）通过对Mg10Ni10Ce合金催化改性与介质调控水解产物的相组成,形貌以及水解制氢热动力学拟合计算分析了催化改性机制和水解介质调控机理。催化改性Mg10Ni10Ce合金水解制氢能力的差异主要源于Mg（OH）2的初始成核速率与生长过程。未催化Mg10Ni10Ce合金初始成核速率低,初始水解制氢产率低,Mg（OH）2核有足够的表面空间生长,水解反应完全且最终氢气产率高。而催化改性后Mg10Ni10Ce合金表面活性增强和传质通道增多加快了 Mg（OH）2的初始成核速率,初始制氢产率高,随着Mg（OH）2核数目过多导致生长空间有限,导致水解过程不完全,最终水解制氢产率低。Mg10Ni10Ce合金水解制氢过程主要分为四个阶段,水吸附阶段、水解产物形成阶段、水解产物破碎阶段和水解完成阶段。这为镁基材料高产率“绿色H2”的设计和改造奠定了基础,并为绿色便携式固态H2发生器的开发提供可能。