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合成气甲烷化是煤制天然气的关键过程,CO甲烷化催化剂是该过程的核心,金属Ni是CO甲烷化催化剂的主要活性组分。针对Ni催化剂易积碳烧结及微量H_2S导致的中毒失活问题,本论文在电子-分子水平上研究了CO甲烷化过程中Ni催化剂失活和中毒的原因,通过助剂La、Zr及载体ZrO_2、Al_2O_3和MoS_2调变Ni基催化剂催化CO甲烷化性能,抑制或消除Ni表面上C生成和S吸附,以增加Ni催化剂稳定性,并提高CO甲烷化活性和CH_4生成的选择性。本文采用量子化学密度泛函理论计算方法,研究了Ni晶粒暴露最多