石墨烯材料的物理结构和元素组成对性能有着重要影响。拥有3D网络结构的石墨烯气凝胶吸引了研究者们的关注。其大量的孔隙和巨大的比表面积,可为电荷提供传递通道,和储存空间。杂原子的引入,可提升石墨烯的润湿性,改善电极材料与电解质之间的电荷传输,并提供赝电容,提升电极材料比电容。而且,杂原子掺杂石墨烯气凝胶可改善石墨片层易堆叠的问题,扩大了石墨烯材料的应用范围。本文通过简单自下而上的自组装水热法制备杂原子掺杂的石墨烯气凝胶,对比了三种掺杂剂对石墨烯气凝胶的改性情况。同时探索了含氧官能团对石墨烯气凝胶的电化学性能影响。通过不同温度下对纯石墨烯气凝胶进行真空碳化处理,来调变含氧官能团的种类和含量,并对电化学性能变化进行分析。详细内容如下:(1)通过水热法制备石墨烯水凝胶,然后冷冻干燥获得石墨烯气凝胶。在制备过程中,分别用三种改性剂(乙二胺、羟基乙叉二磷酸和L-半胱氨酸)分别对石墨烯气凝胶进行改性,考察了三种改性剂对石墨烯气凝胶结构和超电容性能的影响,分析了掺杂的杂原子对石墨烯气凝胶结构和性能的影响,明确了构效关系。其中,由L-半胱氨酸改性的石墨烯气凝胶拥有最大的比表面积(397 m2 g-1),由羟基乙叉二磷酸改性的石墨烯气凝胶比表面积最小,却拥有最大的比电容(248F g-1)。并以羟基乙叉二磷酸改性石墨烯气凝胶为电极进行了器件,组装得到的电容器的比电容为45 F g-1,能量密度为6.45 Wh kg-1。(2)使用改进Hummers法得到的氧化石墨烯在水热反应下制备纯石墨烯气凝胶,然后通过调控碳化温度(200-700℃)来控制石墨烯气凝胶中含氧官能团的种类和含量,进而考察真空碳化对石墨烯气凝胶的结构和超电容性能的影响。随着温度升高比表面积逐渐增大,并在600℃下气凝胶的比表面积达519 m2g-1,但温度进一步升高则导致骨架结构坍塌,比表面积减小。然后对不同温度下真空碳化后的样品进行电化学测试,在碳化温度为200℃时,获得最大比电容达268 F g-1。通过数据分析对比元素组成和电容性能,推断含氧官能团羟基为石墨烯气凝胶提供了赝电容,提高了电极比电容。(3)以MF小球为模板制备的氮硫共掺杂的空心碳球为支架材料,然后通过水热法得到空心碳球/石墨烯复合气凝胶。调控空心碳球与石墨烯的比例,考察不同比例对空心碳球/石墨烯复合气凝胶的结构和超电容性能的影响。当树脂球与氧化石墨烯的比例为1:3时,得到的空心碳球/石墨烯复合气凝胶有较好的分级结构,并拥有良好的电容量,在0.2 Ag-1下达到292.8 F g-1。通过构效分析推断,复合材料中的N,P,S元素的掺杂,通过赝电容提升了电极材料电容,且空心碳球和石墨烯的协同效应,使得复合材料的电容量高于单一材料电容。