【摘 要】
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目前,世界能源危机日益严峻,光解水技术有望成为实现“碳中和”的有效途径。设计高性能半导体光阳极材料是光解水技术的关键基础,而提高光能利用效率和光生载流子分离效率是增强光阳极材料光电性能的重要途径。本论文基于半导体材料TiO2良好的光电性能,BaTiO3(BTO)的自发极化电场特性以及CdS在可见光范围内优异的光捕获能力,成功构筑了TiO2/BTO/CdS异质结构光阳极。利用CdS优异的可见光吸收能
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目前,世界能源危机日益严峻,光解水技术有望成为实现“碳中和”的有效途径。设计高性能半导体光阳极材料是光解水技术的关键基础,而提高光能利用效率和光生载流子分离效率是增强光阳极材料光电性能的重要途径。本论文基于半导体材料TiO2良好的光电性能,BaTiO3(BTO)的自发极化电场特性以及CdS在可见光范围内优异的光捕获能力,成功构筑了TiO2/BTO/CdS异质结构光阳极。利用CdS优异的可见光吸收能力,提高光能利用率;利用BTO的自发极化电场、TiO2/BTO和BTO/CdS界面间的双type-Ⅱ型能级结构提高载流子分离效率,协同显著增强TiO2/BTO/CdS异质结构光阳极的光电性能。通过光致发光和电化学阻抗等测试技术,阐明载流子分离机制,揭示了光电性能增强机制。本论文主要研究内容如下:(1)二氧化钛纳米阵列的制备及光电性能研究。利用水热法,通过调控温度成功制备出性能优异且稳定的TiO2纳米阵列光阳极。研究了温度对TiO2纳米阵列的结构、形貌和光电性能的影响。结果表明,所制备的TiO2纳米阵列在400 nm左右表现出明显的紫外光吸收能力;在无偏压太阳光照射下,TiO2纳米阵列光阳极的光电流密度达到0.2 mA/cm2。(2)二氧化钛-钛酸钡纳米阵列的制备及光电性能研究。为了提高载流子分离效率,利用水热法在TiO2表面通过负载BTO纳米粒子,构建具有type-Ⅱ型能级结构的TiO2/BTO异质结构,利用BTO的自发极化电场和TiO2/BTO界面间的type-Ⅱ型能级结构的协同作用促进光生载流子有效分离和转移,提高TiO2/BTO异质结构光阳极的光电性能。测试结果表明,随着水热反应温度的升高,BTO纳米粒子的生成量也在增多;所构筑的TiO2/BTO异质结构主要吸收紫外光;在无偏压太阳光照射条件下,TiO2/BTO-160异质结构的光电流密度最大(0.6 mA/cm2),是纯TiO2光阳极光电流密度的3倍。(3)二氧化钛-钛酸钡-硫化镉纳米阵列的制备及光电性能研究。为了提高TiO2/BTO异质结构的光能利用率,我们利用连续离子层吸附法,通过调控循环次数成功构建了 TiO2/BTO/CdS异质结构光阳极。测试结果表明,随着循环次数的增加,TiO2/BTO异质结构表面CdS纳米粒子的负载量在增加;CdS纳米粒子有效增强了 TiO2/BTO/CdS异质结构对可见光的吸收能力,使异质结构的光吸收范围由400 nm扩展到了 560 nm;TiO2/BTO/CdS-15异质结构光阳极的光电流密度可高达2.3 mA/cm2,分别是TiO2/BTO异质结构和TiO2纳米阵列光电流密度的4倍和12倍。光电性能增强机制表明,CdS优异的可见光吸收能力、BTO的自发极化电场特性以及TiO2/BTO和BTO/CdS界面间的双type-Ⅱ型能级结构的协同作用,增强了 TiO2/BTO/CdS异质结构光阳极的光电性能。
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