红树植物苦郎树的抑菌活性物质

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本研究以采自广西防城港市沿海红树林的13科16属共16种红树植物为筛选对象,用甲醇进行冷浸提取,对植物提取物的抑菌活性进行了筛选。在活性筛选基础上,选择对3种植物病原真菌孢子的萌发具有较高抑制活性的苦郎树Clerodendrum inerme (L.) Gaertn.,采用活性跟踪法对其有效成分进行了分离和结构鉴定。采用孢子萌发法测定了16种植物21个样品提取物对甘蔗凤梨病菌、西瓜枯萎病菌和柑橘疮痂病菌孢子萌发的抑制活性。结果表明,苦郎树和苦槛蓝甲醇提取物对3种植物病原菌孢子的萌发有明显的抑制作用,提取物浓度为10g/L时,抑制率达77.29%以上。桐花树、海漆、榄李和银叶树对甘蔗凤梨病菌孢子萌发有明显的抑制作用,但对其余2种病菌孢子的抑制活性低。其余植物提取物对3种病菌孢子的抑制活性低。为了进一步明确和比较植物提取物抑菌活性的大小,测定了榄李、桐花树、海漆、苦郎树、苦槛蓝甲醇提取物对病原菌孢子的毒力。榄李、桐花树、苦郎树、海漆、苦槛蓝甲醇提取物对甘蔗凤梨病菌孢子的EC50值分别为0.3852g/L、0.5714g/L、3.1910g/L、3.4384g/L和4.8205g/L;苦郎树和苦槛蓝甲醇提取物对西瓜枯萎病菌孢子的EC50值分别为4.2549g/L和2.9947g/L,对柑橘疮痂病菌孢子的EC50值分别为4.9397g/L和4.2949g/L。选择苦郎树进一步研究其有效成分,将采集的苦郎树材料按叶、茎、果分别提取,得到各部分甲醇提取物,采用菌丝生长速率法对7种植物病原真菌的抑制活性进行测定,结果表明苦郎树叶甲醇提取物对7种植物病原真菌的抑制活性比茎和果提取物的抑制活性高。叶提取物浓度为10g/L时,对甘蔗凤梨病菌、梨黑斑病菌、梨褐斑病菌、柑桔疮痂病菌和香蕉炭疽病菌5种病菌的抑制率均达60%以上。用液-液萃取法将苦郎树叶甲醇提取物初步分离为石油醚萃取物、乙酸乙酯萃取物、正丁醇萃取物和水层4部分。供试药液浓度为5g/L时,石油醚萃取物对甘蔗凤梨病菌、梨黑斑病菌、梨褐斑病菌、柑桔疮痂病菌和香蕉炭疽病菌5种病菌的抑制率分别为96.47%、96.70%、62.84%、70.52%、70.26%。乙酸乙酯萃取物对上述5种病菌的抑制率分别为94.13%、96.57%、61.37%、63.70%、58.43%。正丁醇萃取物对5种病菌的抑制率均低于37.62%。水层的抑制率均低于4.91%。说明苦郎树的抑菌活性成分主要集中在石油醚和乙酸乙酯萃取物中。对石油醚萃取物进行多次硅胶柱层析分离,采用菌丝生长速率法以甘蔗凤梨病菌进行活性追踪,分离得到活性流分KLS。对乙酸乙酯萃取物进行多次硅胶柱层析分离,以梨黑斑病菌进行活性追踪,分离得到相同的活性流分KLS。对KLS进行反相硅胶柱层析分离,得到化合物KLS-46和KLS-54。经质谱和核磁共振谱解析,表明两类化合物均为贝壳杉烷型四环二萜类化合物。采用菌丝生长速率法测定了化合物KLS-46对5种植物病原真菌的毒力,结果表明,KLS-46对梨黑斑病菌、甘蔗凤梨病菌、梨褐斑病菌、柑橘疮痂病菌、香蕉炭疽病菌的EC50分别为1.0993×10-2g/L、9.7912×10-3g/L、7.8840×10-2g/L、6.9873×10-2g/L、4.1717×10-2g/L。而广谱杀菌剂多菌灵对上述5种植物病原真菌的EC50分别为1.3655×10-2g/L、1.3872×10-4g/L、1.7406×10-4g/L、1.2000×10-4g/L、8.5667×10-5g/L。毒力对比发现,化合物KLS-46对梨黑斑病菌的抑菌活性与多菌灵相似,对其余4种病菌的抑菌活性比多菌灵低。采用孢子萌发法测定了KLS-46对甘蔗凤梨病菌、柑橘疮痂病菌、西瓜枯萎病菌3种植物病原真菌孢子萌发的抑制活性,结果表明,在0.25g/L浓度下,KLS-46对上述3种病菌孢子的抑制率分别为98.31%,100.00%,98.15%,说明KLS-46对3种病菌孢子均有较高的抑制活性。采用菌丝生长速率法测定了化合物KLS-54对5种植物病原真菌的毒力,结果表明,KLS-54对梨黑斑病菌、甘蔗凤梨病菌、梨褐斑病菌、柑橘疮痂病菌、香蕉炭疽病菌的EC50分别为9.7753×10-3g/L、9.2637×10-3g/L、5.1065×10-2g/L、9.7486×10-2g/L、4.7521×10-2g/L。将KLS-54与多菌灵的毒力对比发现,KLS-54对梨黑斑病菌的抑菌活性与多菌灵相似,对其余4种病菌的抑菌活性比多菌灵低。采用孢子萌发法测定了KLS-54对甘蔗凤梨病菌、柑橘疮痂病菌、西瓜枯萎病菌3种植物病菌孢子萌发的抑制活性,结果表明,在0.25g/L浓度下,KLS-54对上述3种病菌孢子的抑制率分别为99.83%,100.00%,99.33%,说明KLS-54对3种病菌孢子均有较高的抑制活性。
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