废轮胎热解炭负载Pt基活性组分催化甲基环己烷脱氢反应性能研究

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随着汽车工业的迅猛发展,废旧轮胎的数量与日俱增,这无疑给环境带来了巨大压力,同时大量的废轮胎被填埋也必将造成资源上的浪费。因此,废轮胎的资源化利用势在必行。与传统的燃烧法相比较,废轮胎热解方法产生少量有毒物质,而且可以回收固、液材料,有利于环境保护及废轮胎的资源化利用。热解产物中,炭材料含量高达38%,因此,热解炭的再利用途径成为废轮胎资源化利用的关键。本课题组前期工作已将改性废轮胎热解炭作为载体成功应用到催化领域,本论文采用浸渍法制备Pt基催化剂,并通过调节活性组分组成以改善催化剂催化甲基环己烷脱氢反应的性能,以实现氢能的释放与运输。   对于单金属Pt催化剂,本文对比了以改性废轮胎热解炭与介孔炭作载体负载Pt催化剂催化甲基环己烷脱氢反应性能,N2吸脱附测试、TEM、H2-TPR、CO脉冲吸附等表征结果表明,热解炭具有丰富的多级孔结构,由其作载体制得的Pt/C粒径小、分散度高,活性高于介孔炭负载的Pt催化剂。其次,本部分还考察了焙烧预处理对热解炭性能的影响,结果表明,热解炭在氮气下500℃焙烧2h后可使其表面较弱含氧基团分解,提高了活性组分的分散度,进一步提高了催化剂的活性与稳定性。   对于双金属Pt/Ni催化剂,本文主要考察了Pt/Ni浸渍顺序与不同原子比对双金属催化剂性能的影响,结果表明,Ni先浸渍制得的催化剂活性最高,Ni先浸渍条件下Pt/Ni原子比为1∶3的催化剂活性优于其他比例的催化剂,且均优于Pt/C。由催化剂的表征结果,我们发现,1Pt-3Ni/C表现出较高的活性一方面是由于先浸渍的Ni对孔结构有一定的影响,另一方面是Ni对载体有一定的修饰作用促进了Pt的还原与分散,使得活性粒子粒径较小且分散度较高。   基于本课题组的前期工作,本文开展了对三金属Pt/Co/La催化剂性能的研究。催化剂的N2吸脱附测试、H2-TPR、CO脉冲吸附表征与性能测试结果表明,当适量La的加入提高活性组分的分散度、促进活性组分的还原时,催化剂活性明显优于Pt/C单金属催化剂与Pt-Co/C、Pt-La/C双金属催化剂。
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